[論文レビュー] Unconventional charge density wave and photoinduced lattice symmetry change in Kagome Metal CsV$_3$Sb$_5$ probed by time-resolved spectroscopy

Z. X. Wang, Qiong Wu+11 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2021

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、時間分解ポンププローブ分光法を用いて、kagome金属CsV₃Sb₅における電荷密度波（CDW）転移が、第二順位のCDW凝縮体に類似した準粒子緩和ダイナミクスを示すにもかかわらず、主に第一順位であることが明らかになった。特に、超弱いレーザーパルスによってCDWおよびC₂対称性破れ格子秩序が非熱的に溶融されることから、相間のエネルギー障壁が小さいことが示され、この系が電子励起に対して極めて感受性であることが強調された。

ABSTRACT

Recently, kagome lattice metal AV$_3$Sb$_5$ (A = K, Rb, Cs) family has received wide attention due to its presence of superconductivity, charge density wave (CDW) and peculiar properties from topological nontrivial electronic structure. With time-resolved pump-probe spectroscopy, we show that the excited quasiparticle relaxation dynamics can be explained by formation of energy gap below the phase transition being similar to a usual second-order CDW condensate, by contrast, the structure change is predominantly first order phase transition. Furthermore, no CDW amplitude mode is identified in the ordered phase. The results suggest that the CDW order is very different from the traditional CDW condensate. We also find that weak pump pulse can non-thermally melt the CDW order and drive the sample into its high temperature phase, revealing the fact that the difference in lattice potential between those phases is small.

研究の動機と目的

• 超高速光学的手法を用いて、kagome金属CsV₃Sb₅における電荷密度波（CDW）相転移の性質を調査すること。
• CDW秩序が第二順位の凝縮体か、第一順位の構造的転移かを特定すること。
• 光励起の役割がCDWおよび格子対称性破れ相の非熱的溶融に与える影響を調査すること。
• 高温相と低温相の間での格子ポテンシャルの変化のスケールとメカニズムを評価すること。
• 秩序相においてCDW振幅モードが観測されない理由を明らかにし、CDW秩序パラメータに与える意味を解明すること。

提案手法

• 800 nmレーザーパルスを用いて、CsV₃Sb₅における時間分解ポンププローブ反射分光法を実施し、パルス強度を変化させた。
• ポンププローブトランジェントを解析して、準粒子緩和ダイナミクスを抽出し、TCDW未満でエネルギーギャップの形成を特定した。
• ポンププローブ信号にフーリエ変換を適用し、ポンプ強度依存のコherentlyな格子振動スペクトルを抽出した。
• エネルギー保存則を用いて温度上昇（ΔT ≈ 10–19 K）を推定し、低強度域では熱的効果を除外した。
• 先行研究に基づき、1.3、3.1、4.1 THzのコherentlyな格子振動モードがCDWおよびC₂対称性破れ格子歪みに関連していると特定した。
• フーリエ解析の前に緩和背景を差し引いて、コherentlyな格子振動成分を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CsV₃Sb₅におけるCDW転移は、第二順位（凝縮体的）か、第一順位（急激な構造的変化）の性質を示すか？
• RQ2 なぜ秩序相においてCDW振幅モードが観測されないのか、そしてこれはCDW秩序パラメータに何を示唆するのか？
• RQ3 弱い光学パルスによって、CsV₃Sb₅におけるCDWおよびC₂対称性破れ格子秩序が非熱的に溶融可能か？
• RQ4 高温相と低温相の間での格子ポテンシャル差の大きさはどの程度か？
• RQ5 ポンプ強度の増加に伴い、コherentlyな格子振動モードはどのように変化するのか？また、それらは相転移の性質をどのように明らかにするか？

主な発見

• TCDW未満での準粒子緩和ダイナミクスは第二順位のCDW凝縮体に類似しており、エネルギーギャップの形成を示唆している。
• CDW転移における構造的変化は主に第一順位であり、コherentlyな格子振動モードの急激な変化と軟化の欠如が確認された。
• 秩序相においてCDW振幅モードは検出されず、CDW秩序は従来の凝縮体ではなく、非典型であることが示された。
• 23 μJ/cm²でも、C₂対称性に関連する3.1 THzモードが消失し、55 μJ/cm²ではCDWに関連する1.3 THzモードが消失した。これは非熱的溶融を示している。
• 推定された温度上昇（ΔT ≈ 10–19 K）は、観測された溶融を説明するには小さすぎるため、非熱的起源が確認された。
• 溶融に必要な臨界パルス強度は、VO₂などの他の系よりもはるかに低く、CsV₃Sb₅における相間のエネルギー障壁が小さいことを示している。