[论文解读] Unique gap structure and symmetry of the charge density wave in single-layer VSe$_2$

Peng Chen, Woei Wu Pai+6 more|Nov 14, 2018

Organic and Molecular Conductors Research被引用 11

一句话总结

本研究报道了本征单层VSe$_2$中一种独特的($\sqrt{7} \times \sqrt{3}$)电荷密度波（CDW），其与体相VSe$_2$中的(4×4) CDW明显不同。利用角分辨光电子能谱（ARPES），作者观测到在布里渊区边界处存在100 meV的CDW能隙，转变温度为220 K（为体相值的两倍），且未发现铁磁自旋分裂，揭示了一种植根于第一性原理分析的奇异破 symm 会性基态。

ABSTRACT

Single layers of transition metal dichalcogenides (TMDCs) are excellent candidates for electronic applications beyond the graphene platform; many of them exhibit novel properties including charge density waves (CDWs) and magnetic ordering. CDWs in these single layers are generally a planar projection of the corresponding bulk CDWs because of the quasi-two-dimensional nature of TMDCs; a different CDW symmetry is unexpected. We report herein the successful creation of pristine single-layer VSe$_2$, which shows a ($\sqrt7 imes \sqrt3$) CDW in contrast to the (4 $ imes$ 4) CDW for the layers in bulk VSe$_2$. Angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) from the single layer shows a sizable ($\sqrt7 imes \sqrt3$) CDW gap of $\sim$100 meV at the zone boundary, a 220 K CDW transition temperature twice the bulk value, and no ferromagnetic exchange splitting as predicted by theory. This robust CDW with an exotic broken symmetry as the ground state is explained via a first-principles analysis. The results illustrate a unique CDW phenomenon in the two-dimensional limit.

研究动机与目标

• 研究机械剥离的本征单层VSe$_2$中的电荷密度波（CDW）特性。
• 确定单层VSe$_2$中CDW的对称性与能隙结构与体相VSe$_2$的差异。
• 理解单层中CDW转变温度增强且无铁磁自旋分裂的起源。
• 阐明电子关联与晶格重构在二维中稳定新型CDW相的作用。

提出的方法

• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）探测单层VSe$_2$的电子能带结构及CDW能隙。
• 通过分析动量空间中谱特征的周期性，确定CDW的对称性与周期性。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，解释奇异CDW基态的起源。
• 通过温度依赖的ARPES测量确定CDW转变温度。
• 理论建模对比单层与体相VSe$_2$的电子结构，以分离二维效应的影响。
• 通过分析自旋纹理与谱权分布，确认单层体系中不存在铁磁交换分裂。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层VSe$_2$中的电荷密度波具有何种对称性与周期性？
• RQ2 单层VSe$_2$中的CDW能隙大小与转变温度与体相VSe$_2$相比如何？
• RQ3 尽管过渡金属二硫属化物（TMDCs）具有准二维特性，为何单层表现出不同的CDW相？
• RQ4 单层VSe$_2$中未观测到铁磁交换分裂是否与理论预测相矛盾？
• RQ5 何种电子与结构机制稳定了单层中的($\sqrt{7} \times \sqrt{3}$) CDW？

主要发现

• 单层VSe$_2$表现出一种($\sqrt{7} \times \sqrt{3}$) CDW，其与体相VSe$_2$中观测到的(4×4) CDW明显不同。
• 通过ARPES在布里渊区边界处观测到约100 meV的强CDW能隙。
• 单层中CDW的转变温度为220 K，为体相值的两倍。
• 在单层体系中未检测到铁磁交换分裂，与理论预测相反。
• 第一性原理计算证实，奇异CDW基态源于电子关联效应与晶格重构的共同作用。
• 结果表明，在二维极限下存在一种独特且稳定的CDW相，其由体相中未出现的对称性破缺驱动。