[論文レビュー] Universal Einstein Relation Model in Disordered Organic Semiconductors under Quasi-equilibrium

Ling Lü, Ming Liu|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2013

Spectral Theory in Mathematical Physics被引用数 3

ひとこと要約

本稿は、電場、温度、不規則性の効果を明示的に組み込んだ変動範囲ホッピング理論に基づき、準平衡状態下における不規則な有機半導体に対する普遍的なアインシュタイン関係モデルを提案する。このモデルは、比 $eD/\mu k_B T$ が、エネルギー依存の移動度および拡散度のため、古典的値と比べて最大2倍まで著しく逸脱することを示し、古典的および一般化されたアインシュタイン関係を挑戦するものであり、キャリア濃度にほとんど依存しない弱い依存性を示す。

ABSTRACT

It is still under debate whether the classical Einstein relation in disordered organic semiconductors is valid. We investigated Einstein relation in disordered organic semiconductors theoretically. The results show that, the classic Einstein relation deviate dramatically with disorder and electric field, even in the case of thermal equilibrium.

研究の動機と目的

• 準平衡状態下における不規則な有機半導体におけるアインシュタイン関係の有効性に関する長年の議論を解決すること。
• 電場、温度、エネルギー的不規則性の効果を電荷輸送パラメータに組み込んだ物理的に整合性のあるモデルを構築すること。
• キャリア濃度、温度、電場に及ぼされる $D/\mu$ の依存性を検討し、ガウス分布の密度状態に基づく一般化されたアインシュタイン関係を挑戦すること。
• 有機ダイオードにおける不恰好要因の測定が、アインシュタイン関係の妥当性を検証するために信頼できるものかどうかを評価すること。

提案手法

• 電場に依存するトンネル障壁の低減を考慮した修正されたミラー＝アブラハムス式を用いてホッピング率を導出する。
• 電場方向の角度依存性を持つ、電場およびエネルギーに依存するホッピング範囲 $u$ を導入し、$\beta = Fe/(2\alpha k_B T)$ でパラメータ化する。
• フェルミ＝ディラック統計および状態密度 $g(\epsilon)$ を重みとして用いたエネルギー分布における積分により、平均的前向きホッピング距離 $\bar{x}_f$ を計算する。
• エネルギーおよび電場依存性を考慮した平均ホッピング距離とジャンプ試行周波数 $\nu_0$ から、移動度 $\mu(\epsilon_i)$ および拡散度 $D$ を計算する。
• ガウス分布の状態密度モデルを用いてキャリア濃度 $p$ を計算し、フェルミ準位 $\epsilon_F$ とフェルミ＝ディラック分布を介して関連付ける。
• 不規則性（$\sigma$）、温度（$T$）、電場（$F$）、キャリア濃度の変動に伴う $eD/\mu k_B T$ の比を評価し、1からどれほど逸脱するかを検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 準平衡状態下における不規則な有機半導体では、古典的アインシュタイン関係 $D/\mu = k_B T / q$ が成立するか？
• RQ2 電場、温度、エネルギー的不規則性は、ホッピング輸送における $D/\mu$ の比にどのように影響するか？
• RQ3 移動度および拡散度がエネルギーに依存する場合、一般化されたアインシュタイン関係 $D/\mu = p / (q \partial p / \partial E_F)$ は有効か？
• RQ4 なぜ $eD/\mu k_B T$ の比は、ガウス分布の状態密度モデルの予測とは対照的にキャリア濃度にほとんど依存しないのか？
• RQ5 有機ダイオードにおける不恰好要因の測定は、アインシュタイン関係の妥当性を信頼できる方法で検証できるか？

主な発見

• 比 $eD/\mu k_B T$ は、高不規則性および強い電場下で、古典的値と比べ最大2倍まで著しく逸脱する。
• 不規則性および電場が大きくなるほど逸脱が増大するが、温度が上昇すると減少し、非平衡輸送の傾向と整合する。
• $eD/\mu k_B T$ の比はキャリア濃度にほとんど依存せず、濃度が増加するにつれてやや減少する傾向を示し、一般化されたアインシュタイン関係の予測とは矛盾する。
• モデルは、エネルギー依存の移動度および拡散度、特に拡散度のより強い電場依存性が、古典的アインシュタイン関係からの逸脱を引き起こすことを明らかにする。
• 本研究は、有機ダイオードにおける不恰好要因の測定を、アインシュタイン関係の妥当性を検証する信頼できる手法として使用することを挑戦する。なぜなら、電流輸送方程式における統合因子が $f(F, \sigma, T) = eD/\mu k_B T$ に依存するからである。
• 結果から、不規則な有機半導体では、輸送パラメータの固有のエネルギーおよび電場依存性により、古典的および一般化されたアインシュタイン関係は有効でないことが示唆される。