[論文レビュー] Unveiling the Radiative Local Density of Optical States of a Plasmonic Nanocavity by STM Luminescence and Spectroscopy

Alberto Martín‐Jiménez, Antonio I. Fernández‐Domínguez+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 18, 2019

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 42被引用数 52

ひとこと要約

本研究では、走査トンネル顕微鏡（STM）発光（STML）スペクトルにおける放射性プラズモンモードと電子構造効果を分離することで、プラズモン性ナノキャビティ内の放射性局所光学状態密度（LDOS）を独立して抽出する新規な実験的手法を提示する。STMLと走査トンネル分光法（STS）による弾性電流測定を組み合わせることで、電子的寄与を除去し、meVレベルの精度で電磁場シミュレーションと一致する周波数依存の放射性ポール・エンハンスメントを明確に特定した。これにより、原子スケールのギャップ変動に伴うプラズモンモードシフトの定量的マッピングが可能になった。

ABSTRACT

Disentangling the contributions of radiative and non-radiative localized plasmonic modes from the photonic density of states of metallic nanocavities between atomically-sharp tips and flat substrates remains an experimental challenge nowadays. Electroluminescence due to tunnelling through the tip-substrate gap allows discerning solely the excitation of radiative modes, but this information is inherently convolved with that of the electronic structure of the system. In this work we present a fully experimental procedure to eliminate the electronic-structure factors from the scanning tunnelling microscope luminescence spectra by confronting them with spectroscopic information extracted from elastic current measurements. Comparison against electromagnetic calculations demonstrates that this procedure allows characterizing the meV shifts experienced by the dipolar and quadrupolar plasmonic modes supported by the nanocavity under atomic-scale gap size changes. Our method, thus, gives us access to the frequency-dependent radiative Purcell enhancement that a microscopic light emitter would undergo when placed at the nanocavity.

研究の動機と目的

• STMを用いた光学分光法により、金属ナノキャビティにおける放射性モードと非放射性モードを分離する課題に取り組む。
• STM発光（STML）スペクトルにおける電子構造と光学応答の固有の重畳を克服する。
• トンネル電子効果から放射性局所光学状態密度（LDOS）を完全に分離する、完全に実験的な手法を開発する。
• プラズモン性ナノキャビティにおける周波数依存の放射性ポール・エンハンスメントの定量的特徴付けを可能にする。

提案手法

• 原子的に鋭いAuプローブとAg(111)基板との間に形成されるプラズモン性ナノキャビティからの光放出を記録するため、閉ループフィードバック条件下でSTMLスペクトルを測定する。
• 異なるバイアス電圧で走査トンネル分光法（STS）を用いて同時に弾性電流スペクトルを取得し、電子構造の情報を抽出する。
• エネルギー損失ℎ𝜈における非弾性電流と𝑉𝑏𝑖𝑎𝑠−ℎ𝜈/𝑒における弾性電流との関係を用い、STMLスペクトルを正規化して電子構造依存性を除去する。
• 電圧依存の正規化を適用することで、原始的なSTMLスペクトルにおけるバイアス電圧に起因する強度シフトやピーク比の歪みを解消する。
• 正規化されたスペクトルを、遠方場放射パワーの電磁場シミュレーションと比較し、抽出された放射性LDOSの妥当性を検証する。
• ガウス線形形状フィッティングを用いて、ギャップサイズの変化に伴うピークエネルギーとそのシフトを抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 STM発光スペクトルにおける電子構造の影響から、プラズモン性ナノキャビティ内の光子状態密度（PhDOS）の放射性寄与をどのように分離できるか？
• RQ2 バイアス電圧やプローブ-基板距離といったトンネルパラメータが、原始的なSTMLデータにおけるプラズモンモードのスペクトル的特徴にどの程度歪みをもたらすか？
• RQ3 弾性電流測定に基づく正規化手順が、STMLにおける電子的効果と光学応答を効果的に分離できるか？
• RQ4 正規化されたSTMLスペクトルは、遠方場放射パワースペクトルの電磁場シミュレーションとどの程度一致するか？
• RQ5 ナノキャビティ内に配置された微小発光体が、周波数依存のどの程度の放射性ポール・エンハンスメントを経験するか？

主な発見

• 正規化されたSTMLスペクトルは、原始スペクトルと比較してピーク強度比が一定であり、ピークエネルギーのシフトも顕著に小さく、実験誤差の範囲で電磁場シミュレーションと一致する。
• 双極子および四重極子プラズモンモードは、ナノキャビティギャップサイズの原子スケールの変化に伴い数meVずつシフトし、0.5 nmギャップまで線形相関が観察された。
• 本手法により、電子状態密度（DOS）およびトンネル電流ダイナミクスの影響が明確に除去され、ナノキャビティの真の放射性LDOSが明らかになった。
• 原始STMLスペクトルにおける高バイアス領域での光強度低下は、閉ループSTMにおける電子的フィードバック効果に起因するものであり、光学的結合によるものではないことが判明。正規化によってこの効果は除去された。
• 原始スペクトルにおける量子カットオフは、トンネルおよび非弾性電流の同時減衰により滑らかに現れるが、正規化後は鋭くなることから、真の光学応答が明確に抽出された。
• 原始スペクトルにおけるスペクトル重みの再分配—特に高バイアスで高エネルギーピークが相対的に強く見える現象—は、光子エネルギーが上昇するにつれて非弾性過程の割合が減少するためであり、正規化によって是正された。