[論文レビュー] Uranium partitioning between liquid iron and silicate melt at high pressures: implications for uranium solubility in planetary cores

Xuezhao Bao, Richard A. Secco+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2006

Geological and Geochemical Analysis参考文献 51被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、高圧条件（3.0–14.5 GPa）および高温（1660–2500 °C）下における液体鉄とケイ酸塩溶融物間のウラン分配を調査し、ウランの液体鉄中における溶解度が圧力および温度とともに増加することを明らかにした。主な発見は、14.5 GPaで分配係数 DU が最大 0.036 に達することであり、これは惑星コアへのウランの顕著な組み込みを示唆している—マグマオーシャン状況では 2.4 ppb 以上の可能性、または浸透によっては 1–4 ppb に達する可能性がある。これは、コア形成における圧力依存的酸素活性度の役割を支持する。

ABSTRACT

We have investigated the partitioning of U between silicate melt and Fe liquid at pressures of 3.0 to14.5 GPa and temperatures of 1660 to 2500 oC. The solubility of U in liquid Fe is in the range of 0.6 to 800 ppm and increases with temperature (T) and pressure (P). When P = or > 7 GPa and T > Tmelt of the silicate phase (olivine), the U concentration in Fe is 3 to 5 times greater than for run products where T < Tmelt of the silicate phase. Correspondingly, partitioning coefficient DU values can reach 0.031 at 8.5 GPa (using BN sample container) and 0.036 at 14.5 GPa (using graphite sample container). This implies that if a terrestrial-type planetary core with a pure Fe composition formed from a deep magma ocean (T > Tmelt of the silicate phase), then > 2.4 ppb U could have entered the core. Alternatively, if a core with same composition formed by percolation (T < Tmelt of the silicate phase), then based on the experimental results indicating DU increases with increasing P, 1 to 4 ppb U may have entered the core. The concentration of Si in liquid Fe also increases with pressure. The concentration of Ca is < 0.44 wt % for most samples and no relation with U concentration is found, which indicates that U may alloy with Fe directly. If Si concentration in the Fe phase can be used as an indicator of oxygen fugacity, then the increase in Si and U with pressure suggests a pressure dependent decrease in oxygen fugacity. This supports U (and possibly also Si) inclusion in the the core of Earth at the time of core formation. The implications for radioactive heating in the planetary cores are briefly discussed. Keywords: Uranium; partition coefficients; high pressure; dynamos; planetary cores; heat sources, LA-ICP-MS.

研究の動機と目的

• 惑星コア形成に相当する高圧・高温条件下における液体鉄とケイ酸塩溶融物間のウラン分配挙動を特定すること。
• 液体鉄中におけるウラン溶解度が惑星コアの放射熱バジェットに与える影響を評価すること。
• 圧力および温度がウラン分配に与える影響を評価し、鉄相中に存在するケイ素またはカルシウムの濃度とウラン濃度の相関関係を検討すること。
• ケイ素濃度をプロキシとして用いることで、酸素活性度が惑星コアへのウラン組み込みに与える影響を検討すること。
• 異なる地球型惑星コア形成のジオダイナミクス的状況下で、地球型惑星コアに組み込まれたウラン量を制約すること。

提案手法

• 高圧・高温度実験は、3.0–14.5 GPa の圧力および 1660–2500 °C の温度範囲でマルチアンビルプレスを用いて実施された。
• 容器効果が分配に与える影響を評価するために、窒化ホウ素（BN）およびグラファイトの試料容器が使用された。
• レーザー誘導高周波電磁誘導プラズマ質量分析法（LA-ICP-MS）を用いて、急冷された金属相およびケイ酸塩相中のウラン、ケイ素、カルシウム濃度を測定した。
• 分配係数（DU）は、液体鉄中のウラン濃度をケイ酸塩溶融物中のウラン濃度で割った比として計算された。
• 圧力および温度の異なる条件下でのウランの液体鉄中における溶解度を定量的に評価し、ケイ酸塩が溶融状態（T > Tmelt）および固体状態（T < Tmelt）の実験間で比較を行った。
• 酸素活性度は、鉄相中のケイ素濃度を仮定し、圧力依存的関係に基づいて推定された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 惑星コア形成に相当する条件下で、液体鉄とケイ酸塩溶融物間のウラン分配は、圧力および温度の変化にどのように応じるか？
• RQ2 高圧条件下における液体鉄中でのウラン溶解度の最大値は何か？ 低圧条件での溶解度と比較してどう異なるか？
• RQ3 鉄相中にケイ素またはカルシウムが存在する場合、ウラン濃度と相関関係があるか？ これは合金化または不適合性を示唆するか？
• RQ4 鉄相中のケイ素含有量を根拠として推定される酸素活性度が、惑星コアへのウラン組み込みに及ぼす影響はどの程度か？
• RQ5 ウラン溶解度の結果が、特にコア形成期における放射熱生成に与える影響は何か？

主な発見

• 液体鉄中におけるウラン溶解度は 0.6 から 800 ppm の範囲にあり、温度および圧力の上昇に伴い増加する。
• 圧力が 7 GPa 以上で、オリビンの融点を超える温度条件下では、鉄中ウラン濃度が低温条件下の 3～5 倍に上昇する。
• ウラン分配係数（DU）は、BN 容器を用いた 8.5 GPa で 0.031、グラファイト容器を用いた 14.5 GPa で 0.036 に達する。
• 地球型コアが深部マグマオーシャンから形成された場合（T > ケイ酸塩の融点）、コアに 2.4 ppb 以上のウランが組み込まれた可能性がある。
• ケイ酸塩が固体状態でコア形成が進行した（浸透機構）場合、圧力上昇に伴い DU が増加するため、コアに 1～4 ppb のウランが組み込まれた可能性がある。
• 液体鉄中におけるケイ素濃度は圧力上昇に伴い増加し、酸素活性度が圧力依存的に低下する傾向があることが示唆され、これはウランのコアへの組み込みを支持する。