[論文レビュー] Viscoelastic optical nonlocality of doped-cadmium-oxide epsilon-near-zero thin films

Domenico de Ceglia, Michael Scalora+7 more|arXiv (Cornell University)|Dec 8, 2017

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ひとこと要約

本研究では、分光的屈折率測定法と粘弾性流体モデルを用いて、ドーピングされた酸化カドミウムのε近接零（ENZ）薄膜における粘弾性光学非局所性を実験的に示した。低電子減衰および帯間遷移の欠如により、非局所効果（特にバルクプラズマ周波数を超える非局所的プラズモン共鳴および高次電子圧力モード）が観測可能となり、モデルと実験の一致により非局所的減衰が確認された。

ABSTRACT

Optical nonlocalities are elusive and hardly observable in traditional plasmonic materials like noble and alkali metals. Here we report experimental observation of viscoelastic nonlocalities in the infrared optical response of a doped cadmium-oxide, epsilon-near-zero thin film. The nonlocality is detectable thanks to the low damping rate of conduction electrons and the virtual absence of interband transitions at infrared wavelengths. We describe the motion of conduction electrons using a hydrodynamic model for a viscoelastic fluid, and find excellent agreement with experimental results. The electrons elasticity blue-shifts the infrared plasmonic resonance associated with the main epsilon-near-zero mode, and triggers the onset of higher-order resonances due to the excitation of electron-pressure modes above the bulk plasma frequency. We also provide evidence of the existence of nonlocal damping, i.e., viscosity, in the motion of optically-excited conduction electrons using a combination of spectroscopic ellipsometry data and predictions based on the viscoelastic hydrodynamic model.

研究の動機と目的

• ドーピングされた酸化カドミウムのε近接零（ENZ）薄膜における光学的非局所性を調査すること。これは、低電子減衰を示すが、これまでほとんど研究されていない。
• 特に電子の弾性および粘性という粘弾性効果が、このような材料の赤外応答において実験的に観測可能かどうかを特定すること。
• ENZおよびプラズモン的挙動の文脈において、実験的分光的屈折率測定データと照らし合わせて、粘弾性流体モデルを検証すること。
• バルクプラズマ周波数を超える領域で生じる電子圧力モードに起因する高次共鳴モードを同定および特徴づけること。
• モデルとデータの比較を通じて、光学励起された伝導電子における非局所的減衰（粘性）の証拠を提供すること。

提案手法

• 赤外領域におけるドーピングされたCdO ENZ薄膜の複素誘電関数を測定するために分光的屈折率測定法を用いた。
• 伝導電子の運動を弾性および粘性を有する流体として記述する粘弾性流体モデルを適用し、非局所効果を組み込んだ。
• 流体モデルを用いて、プラズモン共鳴および高次モードを含む光学的応答を予測し、実験データと比較した。
• 電子の弾性が主なε近接零モードに関連する赤外プラズモン共鳴の青シフトおよび追加の共鳴モードの出現に与える影響を分析した。
• モデルを実験データにフィットさせ、電子ダイナミクスにおける粘性寄与を抽出することで、非局所的減衰を定量化した。
• 帯間遷移の欠如および低減衰率が、赤外領域における非局所効果の観測を可能にする要因であることを評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ドーピングされた酸化カドミウムENZ薄膜において、粘弾性非局所性を実験的に観測できるか？
• RQ2 電子の弾性は、ε近接零モードに関連するプラズモン共鳴にどのように影響を与えるか？
• RQ3 電子の粘性は、光学励起された伝導電子の減衰にどのような役割を果たすか？
• RQ4 バルクプラズマ周波数を超える領域で、電子圧力モードに起因する高次共鳴モードは観測可能か？
• RQ5 粘弾性流体モデルは、ドーピングされたCdO ENZ薄膜の赤外光学応答をどの程度正確に記述できるか？

主な発見

• 粘弾性流体モデルは、実験的分光的屈折率測定データと優れた一致を示し、非局所記述の妥当性が確認された。
• 電子の弾性は、主なε近接零モードに関連する赤外プラズモン共鳴の顕著な青シフトを誘導した。
• 高次共鳴モードは、バルクプラズマ周波数を超える電子圧力モードの励起によって引き起こされ、モデルの予測通りに観測された。
• モデルが全スペクトル応答を再現できる能力を通じて、伝導電子における非局所的減衰（粘性）が実験的に裏付けられた。
• 赤外波長域におけるドーピングされたCdOの低減衰率および帯間遷移のほとんどない状態が、これらの非局所効果の観測を可能にする上で不可欠であった。
• 本研究により、チューナブルで低損失な材料系として、ドーピングされたCdO ENZ薄膜が非局所光学現象を探索するための実用的プラットフォームであることが確立された。