[论文解读] Capturing Nonlinear Electron Dynamics with Fully Characterised Attosecond X-ray Pulses

Lars Funke, Markus Ilchen+56 more|arXiv (Cornell University)|Aug 7, 2024

Advanced Electron Microscopy Techniques and ApplicationsBiochemistry, Genetics and Molecular Biology被引用 3

一句话总结

本文展示了利用自由电子激光产生的完全表征的阿秒X射线脉冲，实现实时光学捕捉非线性电子动力学，实现了亚700阿秒时间分辨率，峰值功率高达200 GW。该方法通过逐 shot 脉冲形状分析揭示了瞬态电子态，实现了对原子（如氖）中超快电荷重分布和电离动力学的元素特异性探测。

ABSTRACT

Attosecond X-ray pulses are the key to studying electron dynamics at their natural timescale in specifically targeted electronic states. They promise to build the conceptual bridge between physical and chemical photo-reaction processes. Free-electron lasers (FELs) have demonstrated their capability of generating intense attosecond X-ray pulses. The use of SASE-based FELs for time-resolving experiments and investigations of nonlinear X-ray absorption mechanisms, however, necessitates their full pulse-to-pulse characterisation which remains a cutting-edge challenge. We have characterised X-ray pulses with durations of down to 600 attoseconds and peak powers up to 200 GW at ~1 keV photon energy via angular streaking at the Small Quantum Systems instrument of the European XFEL in Germany. As a direct application, we present results of nonlinear X-ray--matter interaction via time-resolved electron spectroscopy on a transient system, observing single- and double-core-hole generation in neon atoms. Using the derived temporal information about each single X-ray pulse, we reveal an otherwise hidden peak-intensity dependence of the probability for formation of double-core vacancies in neon after primary K-shell ionisation. Our results advance the field of attosecond science with highly intense and fully characterised X-ray pulses to the state-specific investigation of electronic motion in non-stationary media.

研究动机与目标

• 为克服SASE自由电子激光（XFEL）脉冲产生过程中固有的随机性对阿秒X射线科学造成的限制。
• 利用完全表征的X射线脉冲，实现对瞬态电子态中非线性电子动力学的精确、时间分辨观测。
• 开发一种方法，利用X射线脉冲强度和持续时间的逐 shot 变化，提取原本隐藏的非线性动力学信息。
• 建立一种用于原子和分子中超快电子过程的元素特异性、高精度光谱分析的框架。
• 以阿秒时间分辨率映射复杂系统中电子重排与后续核动力学之间的关联。

提出的方法

• 在欧洲XFEL上产生持续时间约为700阿秒、峰值功率高达200 GW的孤立阿秒X射线脉冲。
• 以氖为靶材，开展时间分辨X射线吸收和发射光谱测量，探测内层电子和价电子的动力学行为。
• 通过逐 shot 测量X射线脉冲强度分布，推断其时间结构和峰值功率变化。
• 应用速率方程模型，基于计算的原子截面和俄歇衰变寿命，模拟俄歇产额（SCH和DCH）。
• 将实验测得的DCH（双内层空穴）和SCH（单内层空穴）信号变化与重建的脉冲持续时间和辐照度相关联。
• 结合实验数据与理论建模，验证了在线性响应之外存在的非线性电子动力学。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否利用具有高脉冲峰值功率和精确时间表征的孤立阿秒X射线脉冲，分辨瞬态状态中的非线性电子动力学？
• RQ2 X射线脉冲强度和持续时间的逐 shot 变化在检测双内层空穴生成等非线性过程时会产生何种影响？
• RQ3 SASE XFEL脉冲的时间结构在多大程度上可被表征，以实现对超快电子动力学的定量分析？
• RQ4 峰值功率和脉冲持续时间在增强如氖中DCH生成等非线性电离信号方面起到何种作用？
• RQ5 基于原子截面和衰变寿命的速率方程模型，能否对观测到的非线性动力学进行定量解释？

主要发现

• 成功生成了具有完整时间与光谱表征的孤立阿秒X射线脉冲，脉冲持续时间约为700 as，峰值功率高达200 GW。
• 双内层空穴（DCH）生成信号对重建强度分布的半高全宽（FWHM）表现出强烈依赖性，表明其对峰值功率和脉冲持续时间敏感。
• 单内层空穴（SCH）产额在FWHM范围内保持相对恒定，证实DCH信号对非线性、高强度过程具有特异性敏感性。
• 实验测得的DCH产额趋势与基于原子截面和俄歇衰变寿命的速率方程模拟结果高度一致。
• 该方法成功揭示了原本因SASE XFEL脉冲的随机性而被隐藏的瞬态状态中的非线性电子动力学。
• 该方法实现了对电子结构变化和电荷重分布的元素特异性、时间分辨探测，时间尺度达阿秒级，具有映射电子到核动力学的潜力。