[论文解读] Comment on newly found Charge Density Waves in infinite layer Nickelates

J. Pelliciari, N. Khan+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2023

Organic and Molecular Conductors ResearchMaterials Science被引用 3

一句话总结

本文挑战了通过共振X射线散射（RIXS）报道的无限层镍氧化物（NdNiO₂/SrTiO₃）中电荷密度波（CDW）的归属，证明该信号源于SrTiO₃衬底的三倍频散射引起的非共振污染。通过固定动量转移（E fixQ）扫描，作者证明在Ni L₃边无共振现象，表明该信号主要由衬底的Bragg峰主导，并主张E fixQ应成为区分RIXS实验中真实共振响应的新标准。

ABSTRACT

Recent works[1-3] reported evidence for charge density waves (CDWs) in infinite layer nickelates (112 structure) based on resonant diffraction at the Ni $L_3$ edge measured at fixed scattering angle. We have found that a measurement with fixed momentum transfer, rather than scattering angle, does not show a resonance effect. We have also observed that a nearby structural Bragg peak from the substrate appears due to third harmonic content of the incident beam, and spreads intensity down to the region of the attributed CDW order. This was further confirmed by testing a bare substrate. We suggest procedures to confirm an effective resonant enhancement of a diffraction peak.

研究动机与目标

• 批判性评估通过共振非弹性X射线散射（RIXS）报道的无限层镍氧化物（NdNiO₂/SrTiO₃）中电荷密度波（CDWs）的证据。
• 调查在Q_peak = (1/3, 0, 0.31) rlu处观测到的弹性信号是否真正为共振响应，还是受SrTiO₃衬底非共振散射的污染。
• 证明固定散射角（E fix2θ）扫描由于动量转移漂移，会产生误导性的类似共振特征，而固定动量转移（E fixQ）扫描则揭示了该信号的真实非共振本质。
• 提出E fixQ扫描作为在二维氧化物异质结构中识别真正共振增强的新型标准，尤其适用于准弹性X射线散射。

提出的方法

• 在NSLS-II的TARDIS末端站，于100 K下对NdNiO₂/SrTiO₃和裸SrTiO₃衬底进行共振弹性X射线散射（REXS）测量。
• 执行两种类型的能量扫描：E fix2θ（固定散射角）和E fixQ（固定动量转移），在Q_peak处比较其响应。
• 通过背景扣除法将弹性散射与荧光贡献分离，数据采集采用σ-偏振几何配置。
• 绘制倒易晶格以识别Q_peak与SrTiO₃衬底(1,0,1)Bragg峰的接近程度，后者表现出三倍频污染。
• 在裸SrTiO₃衬底上测量相同的Q_peak，以隔离衬底特有的散射贡献。
• 计算衬底Bragg峰位置为Q_STO = (1/3, 0, 0.28) rlu（薄膜倒易晶格单位），与Q_peak = (1/3, 0, 0.31) rlu在实验不确定度内一致。

Figure 1: (a) REXS E fixQ (filled red circles) and E fix2θ (empty red circles) collected at 100 K, on NdNiO 2 -STO sample around the Ni $L_{3}$ edge. The central energy (vertical dashed line) always corresponds to ${\bf Q}_{\rm peak}=(\frac{1}{3},0,0.31)$ in film rlu, as for RIXS measurements. Both

实验结果

研究问题

• RQ1 在NdNiO₂/SrTiO₃中报道的CDW信号是否真正与Ni L₃边共振，还是测量几何导致的伪影？
• RQ2 SrTiO₃衬底的三倍频污染在Q_peak处观测到的弹性信号中占多大程度？
• RQ3 为何E fix2θ扫描显示类似共振的峰，而E fixQ扫描则显示信号随能量持续增加？
• RQ4 Q_peak处的观测信号是否可完全由衬底的非共振散射解释，而非电子CDW序？
• RQ5 何种实验协议可确保在RIXS和REXS测量中明确识别真正的共振增强？

主要发现

• E fix2θ扫描在Ni L₃边处显示出类似共振的峰，与先前RIXS报告一致，但这是由于能量变化引起的动量转移变化所致的人为现象。
• E fixQ扫描在Ni L₃边能量范围内显示信号持续增加，无峰值，证明主导贡献为非共振。
• Q_peak处的弹性信号主要源于SrTiO₃衬底(1,0,1)Bragg峰的三倍频污染，其Q_STO = (1/3, 0, 0.28) rlu，与Q_peak = (1/3, 0, 0.31) rlu在实验不确定度内一致。
• 在裸SrTiO₃衬底上，E fix2θ仍显示Ni L₃边处的表观共振，而E fixQ显示强度恒定，证实该效应由衬底驱动，而非电子效应。
• 本研究证明，E fixQ扫描对于在X射线散射中区分真实共振响应与几何和衬底引起的伪影至关重要。
• 作者得出结论：NdNiO₂/SrTiO₃中报道的CDW信号无法可靠归因于电子序，并建议将E fixQ作为共振散射实验的新标准。