[论文解读] Orbital-Dependent Electron Correlation in Double-Layer Nickelate La3Ni2O7

Jiangang Yang, Hualei Sun+24 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 45被引用 19

一句话总结

使用高分辨率 ARPES，研究绘制 La3Ni2O7 的电子结构，揭示轨道与动量相关的电子相关作用，Ni-3d z^2 推导的平带大约在 E_F 下方 50 meV，且相对于 Ni-3d x^2−y^2 带具有更强的重整化。

ABSTRACT

The latest discovery of high temperature superconductivity near 80K in La3Ni2O7 under high pressure has attracted much attention. Many proposals are put forth to understand the origin of superconductivity.The determination of electronic structures is a prerequisite to establish theories to understand superconductivity in nickelates but is still lacking. Here we report our direct measurement of the electronic structures of La3Ni2O7 by high-resolution angle resolved photoemission spectroscopy. The Fermi surface and band structures of La3Ni2O7 are observed and compared with the band structure calculations. Strong electron correlations are revealed which are orbital- and momentum dependent. A flat band is formed from the Ni-3dz2 orbitals around the zone corner which is ~50meV below the Fermi level and exhibits the strongest electron correlation. In many theoretical proposals, this band is expected to play the dominant role in generating superconductivity in La3Ni2O7. Our observations provide key experimental information to understand the electronic structure and origin of high temperature superconductivity in La3Ni2O7.

研究动机与目标

• 通过 ARPES 在常压下确定 La3Ni2O7 的电子结构，并绘制费米面和能带色散。
• 将测量的电子结构与第一性原理带结构计算进行比较，以评估相关效应。
• 量化轨道和动量相关的电子重整化，并评估 Ni-3d z^2 与 x^2−y^2 轨道的作用。
• 讨论在压力下 La3Ni2O7 高温超导机制的含义。

提出的方法

• 采用高分辨率 ARPES 测量，使用同步辐射源与激光源，在 18 K 下绘制费米面和能带结构。
• 使用 GGA（PBE）并对 Ni 3d 电子引入有效的 Hubbard U = 3.5 eV 的第一性原理 DFT 计算，以考虑相关性。
• 将计算带带重整化以匹配测量的色散，并提取逐带的质量增强因子。
• 在高氧压下退火样品以确保正确的氧含量，然后再进行 ARPES。
• 分析费米面面积以估计轨道分辨的掺杂水平（alpha 和 beta 面）并与计算的费米面进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 La3Ni2O7 在常压下的费米面拓扑是什么？
• RQ2 测量的能带结构与 DFT 预测相比如何，以及在调和差异中，电子相关性（U）的作用是什么？
• RQ3 电子相关性是否轨道与动量相关，特别是 Ni-3d z^2 与 x^2−y^2 带？
• RQ4 Ni-3d z^2 推导的 gamma 带相对 Fermi 能级的位置在哪里，以及其位置如何影响低能物理？
• RQ5 在压力下观测到的轨道选择性相关性对 La3Ni2O7 的超导性有何意义？

主要发现

• 两个主要费米面分量，alpha（电子型）和 beta（空穴型），以及由于结构畸变导致的折叠对应物 alpha' 和 beta'。
• Ni-3d z^2 推导的 gamma 带在 Γ 点附近形成平带，约位于 Fermi 能级以下 50 meV，并且不形成 gamma 费米面。
• DFT U=3.5 eV 相较于 U=0 更好地再现观测到的费米面和带位置，表明强电子相关性。
• 能带重整化具有轨道依赖性：Ni-3d x^2−y^2 派生的 alpha/beta 带重整化约为 2（较弱），而 Ni-3d z^2 派生的 gamma 带显示强重整化（质量增强约 5–8）且具有动量依赖。
• 通过费米面面积测得的掺杂水平大约为 alpha 0.20 e/Ni，beta 1.25 空穴/Ni，总体约为 0.95 电子/Ni，与计算的约 1.0 电子/Ni 一致。
• gamma 带仍低于 E_F 但强烈重整化，提示 La3Ni2O7 中的轨道选择性 Mott 与 Hund 物理。