[论文解读] Phonon Transport in Suspended Single Layer Graphene

Xiangfan Xu, Yu Wang+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 14, 2010

Thermal properties of materialsMaterials Science被引用 19

一句话总结

本研究首次对悬空铜基化学气相沉积（Cu-CVD）单层石墨烯（SLG）在15 K至380 K温度范围内进行了温度依赖性声子输运测量。通过微加工制备的悬空器件，结果表明单位面积热导率与温度的关系为∼1.7 × 10⁵ T¹.⁵³ W/m²K，表明面内弯曲声学（ZA）声子主导热传导，且在低温下接近30%的弹道极限，证实了CVD生长石墨烯具有优异的热性能。

ABSTRACT

We report the first temperature dependent phonon transport measurements in suspended Cu-CVD single layer graphene (SLG) from 15K to 380K using microfabricated suspended devices. The thermal conductance per unit cross section $σ$/A increases with temperature and exhibits a peak near T~280K ($\pm$10K) due to the Umklapp process. At low temperatures (T<140K), the temperature dependent thermal conductivity scales as ~T^{1.5}, suggesting that the main contribution to thermal conductance arises from flexural acoustic (ZA) phonons in suspended SLG. The $σ$/A reaches a high value of 1.7$ imes10^5 T^{1.5}$ W/m^2K, which is approaching the expected ballistic phonon thermal conductance for two-dimensional graphene sheets. Our results not only clarify the ambiguity in the thermal conductance, but also demonstrate the potential of Cu-CVD graphene for heat related applications.

研究动机与目标

• 测量悬空单层石墨烯（SLG）的温度依赖性热导率，以澄清其本征热输运性质中的模糊之处。
• 确定自由悬挂SLG中主导热传导的声子模式，特别是在低温条件下的主导机制。
• 评估Cu-CVD生长石墨烯相对于机械剥离石墨烯及理论弹道极限的热性能表现。
• 研究声子-声子Umklapp散射与缺陷相关散射在不同温度下对热导率的限制作用。

提出的方法

• 在SiNₓ/Si晶圆上制备预图案化Pt加热器和传感器电阻的微加工悬空器件。
• 采用干法转移工艺将大面积、高质量的Cu-CVD生长单层石墨烯转移至悬空膜上。
• 采用带有Cr/Au接触的悬空微桥结构，以确保良好的热接触与电接触。
• 通过四端子配置测量焦耳加热引起的加热器与传感器电阻变化，从而测定单位面积热导率（σ/A）。
• 分析σ/A随温度的变化关系，并通过幂律拟合（T¹.⁵）识别声子输运机制。
• 利用热电功率测量探测载流子类型并检测声子拖曳效应，结果证实悬空SLG中不存在声子拖曳效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 悬空Cu-CVD单层石墨烯的热导率随温度如何变化？
• RQ2 在悬空SLG中，特别是低温条件下，哪种声子分支主导热传导？
• RQ3 Cu-CVD石墨烯中的声子输运在多大程度上接近弹道极限？
• RQ4 Umklapp散射与缺陷相关散射在不同温度下如何影响热导率？
• RQ5 悬空CVD石墨烯中是否存在声子拖曳效应？这对其载流子-声子耦合特性有何启示？

主要发现

• 在15 K至140 K温度范围内，悬空Cu-CVD SLG的单位面积热导率（σ/A）与温度的关系为∼1.7 × 10⁵ T¹.⁵³ W/m²K，表明弯曲声学（ZA）声子起主导作用。
• 在室温（300 K）下，σ/A达到3.8 × 10⁸ W/m²K，与机械剥离SLG的报道值相当。
• 低温下σ/A与T¹.⁵的标度关系表明，在500 nm沟道长度样品中，声子输运接近石墨烯理论弹道极限的30%。
• 在约280 K（±10 K）附近观察到热导率峰值，这是由于高温下Umklapp散射增强所致，随后热导率下降。
• 热电功率测量显示电压响应与焦耳加热呈线性关系，且在T = 0 K时外推为零，证实悬空CVD SLG中不存在声子拖曳效应。
• 偏离弹道输运行为可归因于PMMA残留物、CVD特有的缺陷、表面波纹以及碳-13同位素杂质引起的残余散射。