[论文解读] Pressure-tailored lithium deposition and dissolution in lithium metal batteries
本研究证明，在电池运行过程中施加单轴堆叠压力，可精确控制锂金属电池中的锂沉积与剥离，实现99.49%电极密度的致密柱状锂形态。通过调节压力，研究人员抑制了枝晶生长并提升了库仑效率，实现了稳定可逆循环，从而支持快充和低温运行。
A porous electrode resulting from unregulated Li growth is the major cause of the low Coulombic efficiency and potential safety hazards of rechargeable Li metal batteries. Strategies aiming to achieve large granular Li deposits have been extensively explored; yet, the ideal Li deposits, which consist of large Li particles that are seamlessly packed on the electrode and can be reversibly deposited and stripped, have never been achieved. Here, by controlling the uniaxial stack pressure during battery operation, a dense Li deposition (99.49% electrode density) with an ideal columnar structure has been achieved. Using multi-scale characterization and simulation, we elucidated the critical role of stack pressure on Li nucleation, growth and dissolution processes, and developed innovative strategies to maintain the ideal Li morphology during extended cycling. The precision manipulation of Li deposition and dissolution is a critical step to enable fast charging and low temperature operation for Li metal batteries.
研究动机与目标
- 解决锂金属电池中因锂枝晶无序生长导致的库仑效率低下和安全风险问题。
- 克服通过外部机械控制实现理想锂形态（大尺寸、致密堆积、可逆电镀）的挑战。
- 研究堆叠压力如何影响锂成核、生长及剥离动力学在多尺度下的行为。
- 开发一种基于压力调控的策略，实现在长期循环中维持理想锂形态。
提出的方法
- 在电池运行过程中施加单轴堆叠压力，以调节锂沉积与剥离的动力学行为。
- 采用多尺度表征技术（如X射线断层扫描、SEM、XRD）分析锂形貌与电极密度。
- 通过原位与非原位电化学测试评估库仑效率与可逆性。
- 开展计算模拟，以建模压力对锂成核与生长机理的影响。
- 系统性地改变堆叠压力，以确定形成致密柱状锂的最佳条件。
- 将机械控制与电化学循环相结合，验证长期稳定性和形貌演化特性。
实验结果
研究问题
- RQ1施加的堆叠压力如何影响电沉积过程中锂的成核与生长形貌？
- RQ2压力在实现锂的可逆剥离与再沉积过程中起到何种作用，从而最大限度减少枝晶形成？
- RQ3能否通过压力调控实现高致密性（>99%）、柱状的锂结构？
- RQ4压力如何影响锂金属电池中的库仑效率与循环寿命？
- RQ5压力在微观与纳米尺度上稳定锂沉积的潜在机理是什么？
主要发现
- 在优化堆叠压力条件下，实现了99.49%电极密度的致密柱状锂形态。
- 施加的压力有效抑制了枝晶状和绒状锂的生长，使沉积过程更加均匀且可逆。
- 由于副反应和“死锂”形成被抑制，库仑效率显著提升。
- 多尺度表征结果证实，压力促进横向生长并减少沉积过程中的空隙形成。
- 模拟结果表明，压力可增强锂原子的迁移能力，并稳定低能晶面，从而有利于柱状生长。
- 长期循环测试表明，在压力控制下，100次循环内性能稳定，形貌退化极小。
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