[论文解读] Structural phase transition, $s_{\pm}$-wave pairing and magnetic stripe order in the bilayered nickelate superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Yang Zhang, Ling-Fang Lin+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 28, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 72被引用 14

一句话总结

该论文使用 DFT 和 RPA 证明 La3Ni2O7 在压力下发生结构转变，在 Fmmm 相中由自旋涨落介导的 s±-波配对并存磁条纹序；还将超导性与 γ 口袋的存在联系起来，并预测若在较低压力下稳定 Fmmm 相则 Tc 更高。

ABSTRACT

Motivated by the recently discovered high-$T_c$ superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$, we comprehensively study this system using density functional theory and random phase approximation calculations. At low pressures, the Amam phase is stable, containing the Y$^{2-}$ mode distortion from the Fmmm phase, while the Fmmm phase is unstable. Because of small differences in enthalpy and a considerable Y$^{2-}$ mode amplitude, the two phases may coexist in the range between 10.6 and 14 GPa, beyond which the Fmmm phase dominates. In addition, the magnetic stripe-type spin order with wavevector ($π$, 0) was stable at the intermediate region. Pairing is induced in the $s_{\pm}$-wave channel due to partial nesting between the {\bf M}=$(π, π)$ centered pockets and portions of the Fermi surface centered at the {\bf X}=$(π, 0)$ and {\bf Y}=$(0, π)$ points. This resembles results for iron-based superconductors but has a fundamental difference with iron pnictides and selenides. Moreover, our present efforts also suggest that La$_3$Ni$_2$O$_7$ is qualitatively different from infinite-layer nickelates and cuprate superconductors.

研究动机与目标

• 确定 La3Ni2O7 在压力下的结构稳定性和相变（Amam 与 Fmmm）。
• 识别在压力下电子结构改变、费米面口袋及轨道贡献。
• 通过 DFT+U 和 RPA 研究磁性倾向和可能的条纹序。
• 确定配对对称性，特别是 s±，及其对压力和费米面拓扑的依赖。
• 评估对 Tc 的影响以及相的稳定化如何可能提高超导性。

提出的方法

• 用 DFT 计算（VASP、PAW、GGA），对 Ni 3d 状态建立 U_eff=4 eV 的相关性模型。
• 通过密度泛函摄动理论和 PHONONPY 计算声子谱，以评估动态稳定性。
• 用高度局域化沃纳函数拟合 Ni e_g 能带，得到四带双层紧束缚模型。
• 对 TB 模型应用多轨道 RPA 以计算自旋易感性和超导成对相互作用。
• 解线性化能隙方程，得到主导的成对特征值和能隙结构（g_alpha(k)）。
• 分析费米面口袋和轨道特征在压力下的演变（d_{3z^2-r^2}, d_{x^2-y^2}）。

Figure 1: Differences between LNO and BSCCO. a The dominant orbital $d_{3z^{2}-r^{2}}$ of LNO vs. b the dominant orbital $d_{x^{2}-y^{2}}$ of BSCCO. c,d Sketches of Fermi surfaces for LNO and BSCCO, including the signs of the superconducting order parameter.

实验结果

研究问题

• RQ1 La3Ni2O7 是否在压力驱动下发生 Amam 到 Fmmm 的结构转变，且在 10–14 GPa 范围内是否存在共存？
• RQ2 在压力下的轨道和费米面拓扑是怎样的，它如何影响磁性与超导倾向？
• RQ3 相关性是否促成以 (π,0) 为波矢的条纹磁序，以及 Hund 作用如何影响其稳定性？
• RQ4 在 Fmmm 相中自旋涨落更倾向哪种配对对称性，它如何随压力变化？
• RQ5 在较低压力下稳定 Fmmm 相可能如何影响 Tc，γ 口袋发挥怎样的作用？

主要发现

• 在低压下 Amam 相稳定；Fmmm 直到 ~10.6 GPa 才变得稳定，在 9–14 GPa 之间可能共存，原因是焓差小且存在明显的 Y2- 失真。
• 费米面包含两个电子口袋 (α, β)，具有混合的 d_{3z^2−r^2} 与 d_{x^2−y^2} 特征，以及以 d_{3z^2−r^2} 为主的 γ 空洞口袋，γ 随压力增大而 γ 增长、β 收缩。
• 具有波矢 (π,0) 的条纹磁序在 DFT+U 框架下在中等 Hubbard/Hund 耦合下在能量上占优，顺序对 J 敏感。
• RPA 分析显示主导的 s± 配对对称性，在 α,β 间以及 β,γ 口袋之间有符号翻转，驱动来自 d_{3z^2−r^2} 轨道的本轨道散射 (π,0)。
• 配对强度 λ(s±) 随压力降低，因为 (π,0) 自旋散射减少，若在较低压力稳定 Fmmm 相（及 γ 口袋），Tc 将更高；Amam 中缺少 γ 口袋与超导性抑制相关。
• 研究预测对称向量倾向（简并条纹 (π,0) 与 (0,π)）并强调 d_{3z^2−r^2} 轨道在 LNO 中的关键作用，与 cuprates 不同，后者主要是 d_{x^2−y^2}。

Figure 2: Crystal structures, Y 2- distortion amplitude, and phase transition. a Schematic crystal structure of the bilayer NiO 6 octahedron plane of LNO for the Amam (No. 63) and Fmmm (No. 69) phases (green = Ni; red = O), respectively. Different Ni-O bonds are distinguished by different colors. Th