[论文解读] Thermal Conductivity of Nanotubes Revisited: Effects of Chirality, Isotope Impurity, Tube Length, and Temperature

Gang Zhang, Baowen Li|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2004

Thermal properties of materialsMaterials Science被引用 19

一句话总结

本研究采用非平衡分子动力学结合Tersoff键级势，研究单壁碳纳米管（SWNTs）的热导率，发现热导率对螺旋性不敏感，但同素异形体杂质会显著降低热导率（最高达60%）。在低温下，热传导为弹道输运；在高温下，热导率随管长呈 $\kappa \sim L^{\beta}$ 关系，其中 $\beta$ 取决于温度和半径，表明声子模式耦合效应的存在。

ABSTRACT

We study the dependence of thermal conductivity of single walled nanotubes (SWNT) on chirality, isotope impurity, tube length and temperature by nonequilibrium molecular dynamics method with accurate potentials. It is found that, contrary to electronic conductivity, the thermal conductivity is insensitive to the chirality. The isotope impurity, however, can reduce the thermal conductivity up to 60% and change the temperature dependence behavior. We also found that the tube length dependence of thermal conductivity is different for nanotubes of different radius at different temperatures.

研究动机与目标

• 理解单壁碳纳米管（SWNTs）中热导率对螺旋性、同素异形体杂质、管长和温度的依赖关系。
• 解决SWNTs中热传导行为是否类似于一维（1D）、准一维（quasi-1D）或二维（2D）系统的开放性问题。
• 阐明声子与电子在热输运中的作用，重点关注晶格振动的影响。
• 量化同素异形体杂质和结构参数对热输运性能的影响，以服务于纳米管的实际应用。

提出的方法

• 采用非平衡分子动力学（NEMD）方法，结合Tersoff经验键级势，模拟SWNTs中的原子间相互作用。
• 在管两端施加两个Nosé-Hoover热浴，以建立稳态温度梯度。
• 通过傅里叶定律计算热导率 $\kappa$：$J = -\kappa \nabla T$，其中 $J$ 为单位面积的能量通量。
• 管横截面积定义为 $2\pi r d$，其中 $d = 1.44\,\AA$ 为有效厚度。
• 在瞬态平衡后对 $10^6$–$10^7$ fs 时间区间进行平均，以确保统计收敛性。
• 系统性地改变螺旋性（如 (9,0)、(10,0)、(5,5)）、同素异形体浓度、管长和温度，以分离各因素的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 SWNTs的热导率是否像电子电导率一样强烈依赖于螺旋性？
• RQ2 同素异形体杂质在多大程度上降低碳纳米管的热导率？
• RQ3 在不同温度下，热导率如何随管长变化？
• RQ4 SWNTs中的热输运在低温下是否为弹道输运？其向高温下扩散行为的转变机制如何？
• RQ5 横向与纵向声子模式如何耦合，进而影响热导率的长度依赖关系？

主要发现

• 热导率对螺旋性不敏感：尽管 (9,0)、(10,0) 和 (5,5) 管的电子特性不同，但其热导率相似。
• 同素异形体杂质可使热导率降低高达60%，显著改变其温度依赖行为。
• 在2 K时，热导率为弹道输运，类似于无温度梯度的一维谐振子晶格。
• 在300 K和800 K时，由于横向与纵向声子模式之间的耦合，SWNTs中出现温度梯度。
• 热导率随管长呈 $\kappa \sim L^{\beta}$ 关系，其中 $\beta$ 随温度和管半径的增加而减小。
• 对于 (5,5) 管在300 K时，$\beta \approx 0.4$，表明接近一维行为；而在更高温度和更大半径下，$\beta$ 下降，归因于声子模式耦合增强。