[論文レビュー] A 4641Da polymer of amino acids in Acfer 086 and Allende meteorites

Julie E. M. McGeoch, Malcolm W. McGeoch|arXiv (Cornell University)|Jul 28, 2017

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ひとこと要約

本研究では、低温フォルチ抽出法とMALDI-TOF/MSを用いて、Acfer 086およびAllende CV3炭素隕石に存在するグリシン、ヒドロキシグリシン、アラニンを豊富に含む4641 Daのアミノ酸ポリマーを同定した。このポリマーの優位性と重安定同素体の強化は、恒星間媒体または原始惑星系円盤における宇宙起源を示唆し、20リピートの構造的最適化が選択的濃縮または複製を可能にする可能性がある。

ABSTRACT

A specific 4641Da amino acid polymer entity is present in two CV3 meteorites Acfer 086 and Allende, together with its breakdown polymer fragments of mass < 2000Da. Previously in Allende and Murchison meteorites we had detected polymer amide of mass < 2000Da using a new method based on Folch extraction of micron meteoritic particles with hydrophilic and hydrophobic phases. Low temperature extraction kept polymer amide intact whereas previous methods had resulted in degradation via boiling the samples. Acfer 086 and Allende polymer amide composition was predominantly glycine with partial content of hydroxy-glycine and alanine. Detection was via matrix-assisted laser desorption time-of-flight mass spectrometry (MALDI/TOF/MS). Amino acid analysis showed that the amino acids present were almost entirely bound in polymers prior to acid hydrolysis. Fragment analysis provided a possible subunit structure for the 4641 species. In the Allende polymer fragment data heavy isotope satellite enhancement confirmed an extraterrestrial origin that could be in the interstellar medium or the protoplanetary disc. The dominance of 4641Da polymer amide suggested a replication or concentration mechanism. Analysis of the infrared modes of a proposed structure showed a peak in collective mode intensity at 20 residue length, giving a possible explanation in terms of optimized energy absorption for the dominance of this size of linear glycine-based structure.

研究の動機と目的

• 高温加水分解法によって以前は隠されていた原始的隕石中の完全なアミノ酸ポリマーの同定を目的とする。
• Acfer 086およびAllende隕石中のアミノ酸ポリマーの組成および分子量分布を特定することを目的とする。
• 重安定同素体のサイロイドピークの強化を用いて、検出されたポリマーの宇宙起源を評価することを目的とする。
• 4641 Daの種が優位である理由を説明する構造的およびエネルギー的要因を調査することを目的とする。
• 前生物的化学においてポリマーの濃縮または複製機構が果たす可能性のある役割を検討することを目的とする。

提案手法

• マイクロサイズの隕石粒子からヒドロフィル・ヒドロフォビック相を分離するために低温フォルチ抽出法を用い、ポリマーの完全性を保持した。
• 基質支援レーザー脱離時間飛行質量分析法（MALDI/TOF/MS）を用いて、完全なポリマー種および断片を検出した。
• 酸加水分解を実施した後、アミノ酸分析を実施し、結合アミノ酸を定量し、ポリマー内へのほぼ完全な捕捉を確認した。
• 提案されたポリマー構造の赤外モードを分析し、集団的振動モードおよびエネルギー吸収効率を評価した。
• 特に重安定同素体サイロイドを評価し、宇宙起源を確認した。
• 断片質量データおよび同位体強度パターンを用いて、4641 Daポリマーのサブユニット構造を再構築した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Acfer 086およびAllende隕石に存在する完全なアミノ酸ポリマーの分子量および組成は何か？
• RQ2 4641 Daのポリマーは、恒星間媒体または原始惑星系円盤における宇宙起源に一致する同位体シグネチャを示しているか？
• RQ3 なぜ4641 Daのポリマーが他のポリマー種と比べて著しく豊富に存在するのか？
• RQ4 このポリマーの構造的および振動的性質は、その選択的優位性を説明できるか？
• RQ5 この特定のポリマーが隕石マトリックス内で濃縮または複製されるメカニズムは何か？

主な発見

• Acfer 086およびAllende隕石の両方で、グリシンを主成分とし、ヒドロキシグリシンおよびアラニンが少量含まれる4641 Daの優位なポリマーが検出された。
• 酸加水分解の前段階で、隕石試料中のアミノ酸の95％以上がポリマーに結合していることが判明し、広範な重合が進行していたことが示された。
• 4641 Daポリマーおよびその断片（m < 2000 Da）は、重安定同素体サイロイドが強化されており、恒星間媒体または原始惑星系円盤の化学と一致する宇宙起源を確認した。
• 赤外モードの理論的解析から、20リピートの長さで集団モード強度のピークが観察され、このサイズのポリマーが最適なエネルギー吸収を示す可能性が示された。
• 断片解析から、4641 Daの種は線形でグリシンに富んだサブユニット構造を有しており、同じ繰り返しモチーフはホモペプチド形成と整合的であった。
• 4641 Da種の優位性は、選択的濃縮または複製のメカニズムの可能性を示唆し、前生物的化学において関連性がある可能性がある。