[論文レビュー] All-electron study of InAs and GaAs wurtzite: structural and electronic properties

Zeila Zanolli, Ulf von Barth|arXiv (Cornell University)|Oct 3, 2006

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 3被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、局所密度近似（LDA）におけるフル・ポテンシャル線形化局所平面波（LAPW）法を用いて、イオン化状態のInAsおよびGaAsのウルツァイト相における最初の全電子密度汎関数理論（DFT）研究を提示する。ウルツァイト相では、理想値と比較してわずかに大きなc/a比および小さなu/c比を示すことが明らかになった。全電子アプローチにより、ウルツァイト相InAsの平衡体積は亜鉛閃鋅鉛相よりも小さく、結合エネルギーは高くなるが、エネルギー差は30 meVの数値的精度以下であり、安定性の明確な予測は不可能である。

ABSTRACT

The structural and electronic properties of the wurtzite phase of the InAs and GaAs compounds are, for the first time, studied within the framework of Density Functional Theory (DFT). We used the full-potential linearized augmented plane wave (LAPW) method and the local density approximation (LDA) for exchange and correlation and compared the results to the corresponding pseudopotential calculations. From the structural optimization of the wurtzite polymorph of InAs we found that the c/a ratio is somewhat greater than the ideal one and that the internal parameter u/c has a value slightly smaller than the ideal one. In the all-electron approach the wurtzite polymorph has a smaller equilibrium volume per InAs pair and a higher binding energy when compared to the zinc-blende phase whereas the situation is reversed in the pseudo treatment. The energy differences are, however, smaller than the accuracy of standard density-functional codes (~30 meV) and a theoretical prediction of the relative stability of the two phases cannot be made. In order to investigate the possibility of using an LDA calculation as a starting point for many-body calculations of excitations properties, we here also present the band-structures of these materials. The bands are calculated with and without relativistic effects. In InAs we find that the energy gaps of both polymorphs are positive when obtained from a non-relativistic calculation and negative otherwise. For both semiconductors, we determine the spin-orbit splittings for the zinc-blende and the wurtzite phases as well as the crystal-field splittings for the new wurtzite polymorphs.

研究の動機と目的

• ウルツァイト相InAsおよびGaAsの構造的および電子的性質を調査すること。これらは実験的にこれまで調査されていない力学的安定性に劣る相である。
• 擬ポテンシャルに基づく先行研究との不一致を解消するため、フル・ポテンシャルLAPW法を用いた全電子計算を採用すること。
• LDAが多体GW計算の出発点として信頼できるかどうかを、バンド構造のベンチマークにより評価すること。
• ウルツァイト相におけるスピン-軌道分裂および結晶場分裂を計算し、ナノワイヤーにおける光学的および電子的測定の解釈に不可欠な情報を得ること。

提案手法

• 正確な電子構造計算のため、全電子フル・ポテンシャル線形化局所平面波（LAPW）法を用いた。
• 交換相関項には局所密度近似（LDA）を用い、スカラー相対論的取り扱いに加え、スピン-軌道結合を補正項として適用した。
• 亜鉛閃鋅鉛相およびウルツァイト相のInAsについて構造最適化を実施し、平衡格子定数および結合エネルギーを比較した。
• 相対論的効果の影響を評価するため、非相対論的、スカラー相対論的、スピン-軌道結合付きの近似を用いてバンド構造を計算した。
• GaAsの実験的格子定数をTEM測定値から取得し、実験データとの比較を高精度に保つようにした。
• 両相の多形について、バンドギャップ、スピン-軌道分裂、結晶場分裂をバンド構造から計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ウルツァイト相InAsおよびGaAsの平衡構造パラメータ（c/a比、u/c）は何か？ また、理想値と比較してどの程度ずれているか？
• RQ2 InAsにおいて、亜鉛閃鋅鉛相とウルツァイト相のどちらがより安定か？ また、標準DFTの精度範囲内でエネルギー差を解明できるか？
• RQ3 相対論的効果、特にスピン-軌道結合が、ウルツァイト相InAsおよびGaAsのバンド構造およびバンドギャップに与える影響は何か？
• RQ4 LDAバンド構造は、励起状態性質のGW計算の出発点としてどれほど信頼できるか？
• RQ5 ウルツァイト相におけるスピン-軌道分裂および結晶場分裂は何か？ また、実験値と比較してどの程度の値となるか？

主な発見

• ウルツァイト相InAsのc/a比は、理想値の8/3よりもわずかに大きく、内部パラメータu/cは理想値の0.375よりもわずかに小さい。
• 全電子アプローチにより、ウルツァイト相InAsの平衡体積は亜鉛閃鋅鉛相よりも小さく、結合エネルギーは高くなるが、エネルギー差は約3 meVにとどまり、標準DFTコードの約30 meVの数値的精度以下であるため、安定性の明確な予測は不可能である。
• InAsでは、非相対論的LDA計算では正のバンドギャップが得られるが、スピン-軌道結合を含めると負のギャップが得られ、ゼロギャップ半導体の予測となる。
• GaAsでは、スカラー相対論的LDA計算により正しく半導体ギャップ（S-O無しで327 meV、S-Oありで211 meV）を予測しているが、実験値（1.629 eV）と比較して顕著に過小評価されている。
• GaAsのスピン-軌道分裂は、亜鉛閃鋅鉛相で339 meV、ウルツァイト相で340 meVと計算され、実験値と良好に一致している。
• ウルツァイト相GaAsの結晶場分裂は79 meVと計算され、ウルツァイトナノワイヤーのバンド構造理解において有意義な値である。