[論文レビュー] Breakdown of the static dielectric screening approximation of Coulomb interactions in atomically thin semiconductors

Amine Ben Mhenni, Dinh Van Tuan+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2024

Electronic and Structural Properties of OxidesMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、原子的に薄い半導体では静的誘電スクリーニング近似が失敗することを示している。静的誘電率を増加させると、励起子自己エネルギーにおける高周波数誘電応答の支配的寄与により、励起子共鳴エネルギーが最大30 meVブルーシフトする。著者らは、結合エネルギーは静的スクリーニングに依存するが、自己エネルギーは動的スクリーニングに支配されることを示し、静的および高周波数誘電率の不一致を持つ材料を用いることで、多体状態を選択的に制御可能であることを明らかにした。

ABSTRACT

Coulomb interactions in atomically thin materials are uniquely sensitive to variations in the dielectric screening of the environment, which can be used to control quasiparticles and exotic quantum many-body phases. A static approximation of the dielectric response, where increased dielectric screening is predicted to cause an energy redshift of the exciton resonance, has been until now sufficient. Here, we use charge-tunable exciton resonances to study screening effects in transition metal dichalcogenide monolayers embedded in materials with dielectric constants ranging from 4 to more than 1000. In contrast to expectations, we observe a blueshift of the exciton resonance exceeding 30 meV for larger dielectric constant environments. By employing a dynamical screening model, we find that while the exciton binding energy remains mostly controlled by the static dielectric response, the exciton self-energy is dominated by the high-frequency response. Dielectrics with markedly different static and high-frequency screening enable the selective addressing of distinct many-body effects in layered materials and their heterostructures, expanding the tunability range and offering new routes to detect and control correlated quantum many-body states and to design optoelectronic and quantum devices.

研究の動機と目的

• 原子的に薄い遷移金属ジ chalcogenide (TMD) モノレイヤーにおける静的誘電スクリーニング近似の妥当性を調査すること。
• 誘電環境を変化させた場合、2次元材料における励起子共鳴エネルギーや多体相互作用に及ぼす影響を特定すること。
• 静的近似を越えて、特に高周波数スクリーニングが励起子的挙動に重要な役割を果たすかどうかを検討すること。
• 静的および高周波数誘電率に顕著な差を持つ材料を用いて、2次元半導体における異なる多体効果を選択的にチューニング可能にする。
• 誘電率を設計した量子デバイスの設計および2次元ヘテロ構造における特異な相関状態の探査に新たな道を開くこと。

提案手法

• 静的誘電率が4から1000を超える範囲にわたる誘電体に埋め込まれたWSe2モノレイヤーにおける励起子共鳴エネルギーの変化を追跡するために、ゲート可変光学分光法が用いられた。
• hBN、TiO2、SrTiO3を用いて静的誘電率を変化させつつ、高周波数誘電率の範囲を狭く保った。
• 励起子エネルギーのシフトおよび電子ドーピング下でのトリアン結合エネルギーの測定に、発光分光法 (PL) および反射分光法が用いられた。
• 静的および高周波数誘電応答が励起子結合エネルギーおよび自己エネルギーに与える寄与を分離するための動的スクリーニングモデルが構築された。
• スクリーニング効果を分離するために、中性に近い領域で電荷ドーピングを精密に制御した。
• 誘電率はエリプソメトリーおよび理論的モデリングにより同定され、スクリーニングパラメータの正確な割り当てが保証された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 静的誘電率を増加させると、2次元TMDの励起子共鳴エネルギーは赤シフトするか、ブルーシフトするか？
• RQ2 高周波数誘電応答は、静的スクリーニングと比較して、どの程度励起子自己エネルギーに影響を与えるか？
• RQ3 静的および高周波数誘電率に顕著な差を持つ材料を用いて、2次元半導体における異なる多体効果を選択的にチューニング可能か？
• RQ4 短距離的性質を示すトリアン結合エネルギーは、静的誘電スクリーニングの変化に対してどの程度依存するか？
• RQ5 動的スクリーニング効果を活用して、van der Waalsヘテロ構造における相関量子相を設計・制御可能か？

主な発見

• WSe2において、静的誘電率を4（hBN）から1000を超える（SrTiO3）に増加させたところ、励起子共鳴エネルギーに最大30 meVの予期しないブルーシフトが観測された。
• 励起子結合エネルギーは、従来の理解に従い、主に静的誘電率に依存している。
• これに対して、励起子自己エネルギーは高周波数誘電応答に支配されており、これは静的近似では捉えられていない。
• WSe2およびMoSe2におけるトリアン結合エネルギーは、静的誘電率に対して僅かに依存しており、数meVの変化にとどまり、長距離スクリーニングに対して不感であることを示している。
• WSe2における異なる誘電体間でのトリアン結合エネルギーの非単調的挙動は、内在的なスクリーニング効果ではなく、残留電荷ドーピングの不一致に起因するとされる。
• 周波数依存性を示す誘電関数を持つ材料は、異なる多体効果を選択的にチューニング可能であり、2次元ヘテロ構造における量子状態制御の新たな制御変数を提供する。