[論文レビュー] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles

Satoshi Utsunomiya, Genki Furuki+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2019

Radioactive contamination and transferEnvironmental Science参考文献 2被引用数 21

ひとこと要約

本研究は、2011年3月15日における東京の降下物において、高放射能を示すセシウム含有マイクロ粒子（CsMPs）が、粒子径が小さく（0.58–2.0 µm）にもかかわらず、全セシウム放射能の80–89％を占めていたことを明らかにした。高分解能透過電子顕微鏡および溶解実験を用いて、これらのCsMPsが非晶質なSiO2中に埋め込まれた亜鉛鉄酸化物ナノ粒子で構成されており、セシウムがガラス行列ではなく酸化物相に主に関連していることを示した。その結果、極めて高い比放射能（最大1×10¹¹ Bq/g）を示し、吸入による長期的な内部被曝リスクが顕著であることがわかった。

ABSTRACT

In order to understand the chemical properties and environmental impacts of low-solubility Cs-rich microparticles (CsMPs) derived from the FDNPP, the CsMPs collected from Tokyo were investigated at the atomic scale using high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) and dissolution experiments were performed on the air filters. Remarkably, CsMPs 0.58-2.0 micrometer in size constituted 80%-89% of the total Cs radioactivity during the initial fallout events on 15th March, 2011. The CsMPs from Tokyo and Fukushima exhibit the same texture at the nanoscale: aggregates of Zn-Fe-oxide nanoparticles embedded in amorphous SiO2 glass. The Cs is associated with Zn-Fe-oxide nanoparticles or in the form of nanoscale inclusions of intrinsic Cs species,rather than dissolved in the SiO2 matrix. The Cs concentration in CsMPs from Tokyo (0.55-10.9 wt%) is generally less than that in particles from Fukushima (8.5-12.9 wt%).The radioactivity per unit mass of CsMPs from Tokyo is still as high as 1E11 Bq/g, which is extremely high for particles originating from nuclear accidents. Thus, inhalation of the low-solubility CsMPs would result in a high localized energy deposition by beta (0.51-12)*1E-3 Gy/h within the 100-micrometer-thick water layer on the CsMP surface) and may have longer-term effects compared with those predicted for soluble Cs-species.

研究の動機と目的

• 福島第一原子力発電所（FDNPP）事故に起因する低溶解性セシウム含有マイクロ粒子（CsMPs）の化学的形態と環境挙動を理解すること。
• 2011年3月15日における東京におけるセシウム降下物に占めるCsMPsの寄与度を特定すること。
• 東京で採取されたCsMPsの原子スケール構造およびセシウム分布を特徴づけること。
• これらのCsMPsの放射線的影響、特に吸入による局所的で長期的な内部被曝の可能性を評価すること。

提案手法

• 東京の空気ろ過器から採取したCsMPsのナノスケール構造を高分解能透過電子顕微鏡（HRTEM）を用いて分析した。
• 個々のCsMPs内の化学成分および元素分布を電子エネルギー損失スペクトロスコピー（EELS）およびエネルギー分散型X線スペクトロスコピー（EDS）を用いて分析した。
• 採取したCsMPsを用いた溶解実験を行い、水環境下におけるセシウムの溶解度および放出キネティクスを評価した。
• CsMPsの比放射能を測定し、可溶性セシウム種と比較することで、内部被曝線量の可能性を評価した。
• 東京のCsMPsの微細構造および相成分を福島のものと比較し、形成および組成の一貫性を評価した。
• 粒子表面を囲む100-µmの水層内でのβ線エネルギー付加率に基づいて被曝線量の計算を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2011年3月15日における東京の全セシウム放射能のうち、セシウム含有マイクロ粒子（CsMPs）が占める割合はどの程度か？
• RQ2 東京で採取されたCsMPsのナノスケール構造および化学組成は何か？また、福島のそれと比較してどう異なるか？
• RQ3 CsMPs内でのセシウムの主な存在形態は何か—SiO2マトリックスに溶解しているのか、それとも独立した相に結合しているのか？
• RQ4 東京由来のCsMPsの比放射能はどの程度か？他の環境中放射性核種と比較してどうか？
• RQ5 CsMPsの高放射能および低溶解性が、吸入後の内部被曝に及ぼす影響は何か？

主な発見

• 0.58–2.0 µmの粒子径を有するCsMPsは、2011年3月15日における東京の全セシウム放射能の80–89％を占めており、初期降下物において主導的役割を果たしていることが示された。
• 東京由来のCsMPsは、福島由来のものと同一のナノスケールのテクスチャーを示しており、非晶質なSiO2ガラス中に凝集した亜鉛鉄酸化物ナノ粒子から構成されている。
• セシウムは主に亜鉛鉄酸化物ナノ粒子に結合しているか、内在的なセシウム相としてナノスケールのインクルージョンとして存在しており、SiO2マトリックスに溶解しているわけではない。
• 東京由来のCsMPsにおけるセシウム含有量は0.55–10.9 wt%であり、福島由来の粒子（8.5–12.9 wt%）と比較して一般的に低めであった。
• 東京由来CsMPsの比放射能は最大1×10¹¹ Bq/gに達し、核事故由来粒子としては極めて高い値であった。
• これらのCsMPsの吸入により、粒子表面を囲む100-µmの水層内での局所的β線被曝線量が(0.51–12)×10⁻³ Gy/hに達する可能性があり、可溶性セシウム種と比較して長期的かつ強い内部被曝が想定される。