[論文レビュー] Competing charge-density wave instabilities in the kagome metal ScV$_6$Sn$_6$

Saizheng Cao, Chenchao Xu+6 more|arXiv (Cornell University)|Apr 17, 2023

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 54被引用数 7

ひとこと要約

この研究は ScV6Sn6 における競合する電荷密度波(CDW)不安定性を明らかにする：Tc 上では短距離の √3×√3×2 CDW (q*)、Tc 下では基底状態の √3×√3×3 CDW (qs) が存在し、波数依存性の電子-phonon結合の強さと格子のソフトニングおよび order-disorder 振る舞いにより駆動される。

ABSTRACT

Owing to its unique geometry, the kagome lattice hosts various many-body quantum states including frustrated magnetism, superconductivity, and charge-density waves (CDWs), with intense efforts focused on kagome metals exhibiting $2 imes2$ CDWs associated with the nesting of van Hove saddle points. Recently, a $\sqrt{3} imes\sqrt{3}$ CDW was discovered in the kagome metal ScV$_6$Sn$_6$ below $T_{ m CDW}\approx91$~K, whose underlying mechanism and formation process remain unclear. Using inelastic X-ray scattering, we discover a short-range $\sqrt{3} imes\sqrt{3} imes2$ CDW that is dominant in ScV$_6$Sn$_6$ well above $T_{ m CDW}$, distinct from the $\sqrt{3} imes\sqrt{3} imes3$ CDW below $T_{ m CDW}$. The short-range CDW grows upon cooling, and is accompanied by the softening of phonons, indicative of its dynamic nature. As the $\sqrt{3} imes\sqrt{3} imes3$ CDW appears, the short-range CDW becomes suppressed, revealing a competition between these CDW instabilities. Our first-principles calculations indicate that the $\sqrt{3} imes\sqrt{3} imes2$ CDW is energetically favored, consistent with experimental observations at high temperatures. However, the $\sqrt{3} imes\sqrt{3} imes3$ CDW is selected as the ground state likely due to a large wavevector-dependent electron-phonon coupling, which also accounts for the enhanced electron scattering above $T_{ m CDW}$. The competing CDW instabilities in ScV$_6$Sn$_6$ lead to an unusual CDW formation process, with the most pronounced phonon softening and the static CDW occurring at different wavevectors.

研究の動機と目的

• ScV6Sn6 における CDW の性質と機構、および格子ダイナミクスがCDW形成とどのように関連するかを調べる。
• 競合するCDWの温度進化と相関長を特徴づける。
• CDW波ベクトルの選択におけるフェルミ面ネスティングと電子-phonon結合の役割を特定する。
• 実験観測と第一原理計算を結びつけ、基底状態の選択と抵抗率変化を理解する。

提案手法

• Iinelastic X線散乱（IXS）を用いて格子ダイナミクスをマッピングし、CDW波ベクトルでのソフトフォノンを検出する。
• Lorentzianおよび減衰ハーモニック振子モデルを用いて弾性・非弾性IXSデータを分析し、ピーク位置・エネルギー・減衰を抽出する。
• 第一原理計算（DFT/DFPT）を実施し、電子構造・ネスティング関数J(q)、フォノン分光、電子-phonon結合λ(qν)とフォノン自己エネルギーΠ''(qν)を算出する。
• q*およびqs CDWの歪んだ構造を緩和させ、bare DFT結果と基底状態のエネルギーを比較する。
• 実験的なフォノンソフトニングと拡散散乱を、計算されたフォノンモードおよび電子-phonon結合と相関させ、支配的な不安定性を特定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ScV6Sn6 におけるCDW波ベクトルとその性質（短距離対長距離）は温度とともにどう変化するのか？
• RQ2 CDW形成はフェルミ面ネスティング、フォノンソフトニング、あるいは電子-phonon結合を介した組み合わせによって駆動されるのか？
• RQ3 bare計算でq*-CDWがエネルギー的に有利であるにもかかわらず、なぜ基底状態としてqs CDW が出現するのか？
• RQ4 観測された格子ダイナミクスはTcを超えるときの輸送特性および圧力などの外的調整下でどう関連するのか？

主な発見

• Tc 上で拡散的な弾性散乱とq*でのフォノンソフトニングを伴う短距離√3×√3×2 CDW (q*) が観測され、冷却とともに成長するが Tc 以下には抑制され、√3×√3×3 CDW (qs) に取って代わられる。
• 長距離基底状態CDWは qs=(1/3,1/3,1/3) にあり、弾性中央ピークを介して現れ、完全なフォノンソフトニングによるゼロエネルギーへの移行というよりは秩序乱れ機構(order-disorder)を示す。
• 温度低下に伴い q* および qs のフォノンエネルギー E0 はソフト化するが、q* フォノンは qs よりもソフトであり、減衰 γ はほとんど変化しない；q*-CDW は Tc 上で動的 (ダイナミック) であり、Tc 下で静的となるのは qs。
• 第一原理計算は qs での強いFSネスティングは見られない一方、qs でピークを持つ巨大な波数依存電子-phonon結合を明らかにし、λ_qν ~ 32 meV が qs で、q* では ~1.32 meV の値となり、電子-phonon結合がqsを基底状態として選ぶことを示す。
• DFTには競合する不安定性が示される：bare計算では q*-CDW がエネルギー的に有利だが、電子-phonon自己エネルギーの包含やBeyond-DFT効果により qs の競合性が高まり、観測された基底状態と一致する方向に傾く。
• Tc以下の大きな抵抗率低下は、Tc上の強い電子-phonon結合とフォノンソフトニングがCDW状態で除去され、散乱を低減することで説明される。