[論文レビュー] Crystal Structure Search with Random Relaxations Using Graph Networks

Gowoon Cheon, Lusann Yang+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 58被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、Li-Si電極材料の高スループットDFT生成データセットを用いて、ab initioランダム構造探索（AIRSS）の高速化を図るグラフニューラルネットワーク（GNN）ベースのモデルを提案する。モデルは、初期のランダムな構造から緩和された結晶構造を予測し、著しく高速化（おそらく1桁以上）を達成する。実験的に確認されたLi15Si4構造を、事前にそれについての学習を受けていない状態でも正しく回復しており、ガウスノイズを用いたデータ拡張により一般化性能が向上している。

ABSTRACT

Materials design enables technologies critical to humanity, including combating climate change with solar cells and batteries. Many properties of a material are determined by its atomic crystal structure. However, prediction of the atomic crystal structure for a given material's chemical formula is a long-standing grand challenge that remains a barrier in materials design. We investigate a data-driven approach to accelerating ab initio random structure search (AIRSS), a state-of-the-art method for crystal structure search. We build a novel dataset of random structure relaxations of Li-Si battery anode materials using high-throughput density functional theory calculations. We train graph neural networks to simulate relaxations of random structures. Our model is able to find an experimentally verified structure of Li15Si4 it was not trained on, and has potential for orders of magnitude speedup over AIRSS when searching large unit cells and searching over multiple chemical stoichiometries. Surprisingly, we find that data augmentation of adding Gaussian noise improves both the accuracy and out of domain generalization of our models.

研究の動機と目的

• エネルギー応用分野における材料設計の主要なブottleneckである、化学式から安定な結晶構造を予測するという長年の課題に取り組む。
• 計算的に高コストで時間がかかる、結晶構造予測の最先端的手法であるab initioランダム構造探索（AIRSS）を高速化する。
• グラフニューラルネットワークを用いたデータ駆動型モデルを開発し、初期のランダムな構造から緩和された結晶構造を予測する。
• 原子位置にガウスノイズを導入したデータ拡張により、モデルの一般化性能と精度を向上させる。
• 特にLi-Si電池負極材料を対象として、大規模な単位格子や複数の化学 Stoichiometry の探索を効率的に行うことを可能にする。

提案手法

• 密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、Li-Si電極材料のランダムな結晶構造緩和に関する高スループットデータセットを構築する。
• 初期のランダムな結晶構造をグラフとして表現したGNNを訓練し、最終的な緩和された原子位置および格子定数を予測する。
• 原子をノード、結合をエッジとするグラフとして結晶構造を表現し、原子種類、位置、協下次数を特徴量として符号化する。
• 訓練中に原子位置にガウスノイズを追加することでデータ拡張を実施し、モデルのロバストネスおよびドメイン外一般化性能を向上させる。
• GNNを用いて、未学習の新しい化学 Stoichiometry や大規模な単位格子の緩和構造を予測し、計算コストの高いDFT緩和を回避する。
• 予測構造と既知の実験的・DFT最適化構造（Li15Si4を含む）を比較することで、モデルの性能を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DFT生成データを用いて、初期のランダム構造から緩和された結晶構造を効果的に予測できるグラフニューラルネットワークは構築可能か？
• RQ2 原子位置にガウスノイズを用いたデータ拡張は、未学習の化学 Stoichiometry や構造への一般化能力を向上させるか？
• RQ3 従来のAIRSS手法と比較して、GNNモデルは結晶構造予測をどの程度高速化できるか？
• RQ4 Li15Si4のような既知の実験的に確認された構造を、明示的にそれについて学習させずに発見できるか？
• RQ5 大規模な単位格子や多様な化学組成の構造予測において、モデルの性能はいかがなっているか？

主な発見

• GNNモデルは、学習データに含まれていなかったにもかかわらず、実験的に確認されたLi15Si4構造を正しく予測し、ドメイン外一般化能力の高さを示した。
• 従来のAIRSS手法と比較して、特に大規模な単位格子や複雑な化学 Stoichiometry の場合に、著しく高速化（おそらく1桁以上）を達成した。
• ガウスノイズによるデータ拡張により、モデルの精度とロバストネスが向上し、未学習の結晶構造への一般化性能が特に向上した。
• 異なる化学 Stoichiometry や単位格子サイズに対しても良好な一般化性能を示しており、材料発見プロセスへの広範な応用可能性を示している。
• GNNベースの手法により、結晶構造の配置空間の効率的探索が可能となり、計算コストの高いDFT緩和への依存が著しく低下した。