[論文レビュー] CVD Synthesis of Small-Diameter Single Walled Carbon Nanotubes on Silicon

Nima Arjmandi, Pejhman Sasanpour+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 16, 2012

Carbon Nanotubes in CompositesMaterials Science参考文献 11被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、酸化シリコン基板上に鉄ナイトレート非水塩を触媒として用い、イソプロパノールに溶解した溶液を用いて、熱酸化シリコンウェハに湿式・乾式・湿式の酸化膜構造を有する基板上で、超微小径の単層カーボンナノチューブ（SWNT）を合成するCVD法を提示している。このプロセスにより、0.7 nm未満の直径を有する半導体的SWNTが得られ、そのバンドギャップは1 eVを超える。これは、これまでに報告された中で最も小さい直径に属する。

ABSTRACT

A simple process for chemical vapor deposition of ultra SD single wall carbon nanotubes has been developed. In this process, an iron nitrate nonahydrate solution in isopropyl alcohol with a concentration of 400 ug/mlit was used to catalyze nanoparticles formation on an oxidized silicon wafer. The oxide on the substrate was made of a thick layer of wet oxide sandwiched between tow thin layers of dry oxide. The process results in semiconducting single-walled carbon nanotubes (SWNTs) with diameter of less than 0.7nm and more than 1ev band gap energy, which are amongst the smallest diameters of SWNTs ever reported.

研究の動機と目的

• 超微小径の単層カーボンナノチューブ（SWNT）を成長させる、シンプルでスケーラブルなCVDプロセスの開発。
• 0.7 nm未満の直径を有する半導体的SWNTの実現。これは非常にまれであり、ナノエレクトロニクス分野で強く望まれている。
• 触媒のデポジションおよび基板構造の最適化により、超微小径SWNTの核生成と成長を可能にする。
• 高性能フィールド効果トランジスタへの応用を想定し、大きなバンドギャップ（>1 eV）を有するSWNTの合成。

提案手法

• イソプロパノール中に鉄ナイトレート非水塩を溶解させた溶液（400 µg/mL）を触媒前駆体として用いた。
• 薄い乾式酸化膜／厚い湿式酸化膜／薄い乾式酸化膜から成る三層構造の熱酸化シリコンウェハに触媒をデポジションした。
• 制御された温度およびガス流量条件下で化学気相成長（CVD）を実施し、SWNTの成長を実現した。
• 湿式酸化膜を豊富に含む層の導入により、表面エネルギーおよび触媒の分散性が変化し、超微小径SWNTの核生成が促進された。
• 成長後処理の特性評価により、極めて細い直径と大きなバンドギャップを有する半導体的SWNTの存在が確認された。
• プロセスの最適化により、より大きな直径や金属的特性を示すチューブよりも、微小径で高バンドギャップのSWNTの生成が優先された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 シンプルなCVDプロセスにより、シリコン基板上に0.7 nm未満の直径の単層カーボンナノチューブを合成可能か？
• RQ2 乾式・湿式・乾式の特定の酸化膜構造が、超微小径SWNTの成長をどのように促進するか？
• RQ3 低コストで溶液ベースの触媒法を用いて、バンドギャップが1 eVを超える半導体的SWNTを合成可能か？
• RQ4 触媒濃度および前駆体溶媒の違いが、得られるSWNTの直径および電子的特性にどのように影響するか？
• RQ5 複雑な触媒設計を要せず、微小径の半導体的SWNTの高選択性成長が可能か？

主な発見

• CVDプロセスにより、0.7 nm未満の直径を有する単層カーボンナノチューブが成功裏に合成され、これまでに報告された中で最も小さい直径に属する。
• 得られたSWNTは主に半導体的であり、バンドギャップエネルギーが1 eVを超えることが確認され、優れた電子的品質を示した。
• 三層構造の酸化膜（乾式・湿式・乾式）の使用により、超微小径チューブの核生成が顕著に向上した。
• 鉄ナイトレート（400 µg/mL）をイソプロパノールに溶解させた触媒溶液は、均一なナノ粒子形成と効率的なSWNT成長を可能にした。
• 複雑な触媒や基板の前処理を要せず、微小径の半導体的SWNTの選択的成長が達成された。
• プロセスはスケーラブルであり、標準的なシリコンベースのプロセス技術と相性が良く、ナノエレクトロニクスデバイスへの統合が可能である。