[論文レビュー] Deep-learning interatomic potential for irradiation damage simulations in MoS2 with ab initial accuracy

Hao Wang, Xun Guo+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2020

Ion-surface interactions and analysis参考文献 16被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、モノレイヤーMoS₂のための深層学習型原子間ポテンシャル（DP-Tab）を提示する。このポテンシャルは、放射線損傷をシミュレートする際にab initioレベルの精度を達成している。すべての電子計算、アクティブラーニング、およびハイブリッド深層学習モデルを組み合わせることで、近似的平衡状態の性質を正確に予測し、放射線誘発ナノポア形成を再現する。実験的検証として、500 keV Au⁺を用いた実験と一致し、1つのイオンによって直径2 nmを超えるナノポアが生成される現象を再現した。

ABSTRACT

Potentials that could accurately describe the irradiation damage processes are highly desired to figure out the atomic-level response of various newly-discovered materials under irradiation environments. In this work, we introduce a deep-learning interatomic potential for monolayer MoS2 by combining all-electron calculations, an active-learning sampling method and a hybrid deep-learning model. This potential could not only give an overall good performance on the predictions of near-equilibrium material properties including lattice constants, elastic coefficients, energy stress curves, phonon spectra, defect formation energy and displacement threshold, but also reproduce the ab initial irradiation damage processes with high quality. Further irradiation simulations indicate that one single highenergy ion could generate a large nanopore with a diameter of more than 2 nm, or a series of multiple nanopores, which is qualitatively verified by the subsequent 500 keV Au+ ion irradiation experiments. This work provides a promising and feasible approach to simulate irradiation effects in enormous newly-discovered materials with unprecedented accuracy.

研究の動機と目的

• 2次元材料、特にモノレイヤーMoS₂における放射線損傷をシミュレートする高精度な原子間ポテンシャルの開発を目的とする。
• 多くの体相互作用が不正確であるため、従来の解析的ポテンシャルでは複雑な放射線プロセスを捉えることができないという限界を克服することを目的とする。
• 平衡状態の性質と動的放射線カスケードの両方において、ab initioレベルの精度を達成することを目的とする。
• 高エネルギーイオン放射線下での欠陥形成、特にナノポア生成を信頼性高くシミュレートできることを目的とする。
• 特に1つのイオンによる放射線照射による大規模または複数のナノポアの形成を実験結果と照合してモデルを検証することを目的とする。

提案手法

• 訓練用の高精度基準データを生成するために、すべての電子密度汎関数理論（DFT）計算を用いた。
• 情報量が最も高い原子配置を段階的に選択するアクティブラーニングのサンプリング戦略を適用し、データ効率を向上させた。
• 短距離反発と長距離多体効果の両方を捉えるために、反発テーブルポテンシャルと深層ニューラルネットワークを組み合わせたハイブリッド深層学習モデルを開発した。
• エネルギー、力、応力の誤差を最小化する損失関数を用いて、欠际やひずみを含む多様な構造でポテンシャルを訓練した。
• 格子定数、弾性係数、フォノンスペクトル、欠际生成エネルギー、および遷移閾値エネルギーといったDFTで計算された性質と比較して、ポテンシャルを検証した。
• 500 keV Au⁺イオンを用いた放射線カスケードをシミュレートするために、訓練済みポテンシャルを用いて大規模な分子動力学的シミュレーションを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層学習型原子間ポテンシャルは、モノレイヤーMoS₂の平衡状態と非平衡状態の両方においてab initioレベルの精度を達成できるか？
• RQ2 このポテンシャルは、衝突カスケードや欠际形成を含む複雑な放射線損傷ダイナミクスをどの程度正確に再現できるか？
• RQ3 1つの高エネルギーイオン放射線によるシミュレートされたナノポア形成は、実験的観察とサイズおよび形態の面で一致するか？
• RQ4 局所的融解や急速な再結晶化といった極端な条件下で、深層学習型ポテンシャルは従来の解析的ポテンシャルと比較してどの程度優れているか？
• RQ5 このような高精度ポテンシャルを用いた大規模・長時間スケールの放射線シミュレーションは、計算的に実現可能か？

主な発見

• DP-Tabポテンシャルは、格子定数、弾性係数、エネルギー-応力曲線、フォノンスペクトル、欠际生成エネルギー、および遷移閾値エネルギーにおいてab initioレベルの精度を達成した。
• このポテンシャルは、衝突カスケードや欠际の進化を高精度で再現でき、放射線損傷プロセスを忠実に再現した。
• 500 keV Au⁺イオン1個による照射シミュレーションでは、直径2 nmを超える単一のナノポア、または複数のナノポアが形成され、実験観察と定性的に一致した。
• 欠际生成エネルギーと遷移閾値の予測値はDFTベンチマークとよく一致しており、古典的ポテンシャルでよく見られる過小または過大評価を回避した。
• DP-TabポテンシャルはGPU上でCPUに比べて30〜50倍高速に動作し、SNAPポテンシャルと同等の性能を示した。これは、大規模シミュレーションへの適用可能性を示唆している。
• TPUやNPUをさらに最適化に用いることで、DP-Tabポテンシャルは古典的解析的ポテンシャルを上回る速度を実現しながら、ab initioの精度を維持できる可能性がある。