[論文レビュー] Discovery of a Single-Band Mott Insulator in a van der Waals Flat-Band Compound

Shunye Gao, Shuai Zhang+32 more|arXiv (Cornell University)|May 23, 2022

Inorganic Chemistry and Materials参考文献 43被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、van der Waals化合物Nb3Cl8において、フェルミ準位に半占有で孤立したフラットバンドが強い電子相関によってモット絶縁体となることを特定した。角度分解光電子分光法と動的平均場理論による検証で、大きなモットギャップが確認され、Nb3Cl8モノレイヤーがモット性と相関電子現象を研究するための洗練された単一バンド Hubbard モデルの実現であることが示された。

ABSTRACT

The Mott insulator provides an excellent foundation for exploring a wide range of strongly correlated physical phenomena, such as high-temperature superconductivity, quantum spin liquid, and colossal magnetoresistance. A Mott insulator with the simplest degree of freedom is an ideal and highly desirable system for studying the fundamental physics of Mottness. In this study, we have unambiguously identified such an anticipated Mott insulator in a van der Waals layered compound Nb3Cl8. In the high-temperature phase, where interlayer coupling is negligible, density functional theory calculations for the monolayer of Nb3Cl8 suggest a half-filled flat band at the Fermi level, whereas angle-resolved photoemission spectroscopy experiments observe a large gap. This observation is perfectly reproduced by dynamical mean-field theory calculations considering strong electron correlations, indicating a correlation-driven Mott insulator state. Since this half-filled band derived from a single 2a1 orbital is isolated from all other bands, the monolayer of Nb3Cl8 is an ideal realization of the celebrated single-band Hubbard model. Upon decreasing the temperature, the bulk system undergoes a phase transition, where structural changes significantly enhance the interlayer coupling. This results in a bonding-antibonding splitting in the Hubbard bands, while the Mott gap remains dominant. Our discovery provides a simple and seminal model system for investigating Mott physics and other emerging correlated states.

研究の動機と目的

• 強相関電子系における基本的モット性を研究するための最小限の単一バンドモット絶縁体系を同定すること。
• van der Waals材料に存在するフラットバンドが、相関効果によって誘起されるモット絶縁体状態を示すかどうかを確立すること。
• 相変化に伴うNb3Cl8の電子構造を特徴づけ、層間結合がモットギャップに与える影響を特定すること。
• 最小限の複雑さで単一バンド Hubbard モデルを実現するモデル系を提供すること。

提案手法

• 単層Nb3Cl8の電子バンド構造を予測するために密度汎関数理論（DFT）計算が用いられ、フェルミ準位に半占有のフラットバンドが明らかになった。
• モノレイヤーの電子構造を直接プローブし、モットギャップを検出するために角度分解光電子分光法（ARPES）実験が実施された。
• 強い電子相関効果を含めるために動的平均場理論（DMFT）計算が適用され、観測されたモットギャップを再現した。
• 高温相と低温相の比較により、バルク相転移に伴う電子構造の変化が分析された。
• 軌道分析により、フラットバンドが単一の2a1軌道に起因し、他のバンドから分離された系であることが確認された。
• 構造的転移に伴う Hubbard バンドの分裂を検討することで、層間結合効果が定量的に評価された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 半占有で孤立したフラットバンドを持つvan der Waals材料が、電子相関によってモット絶縁体状態を示すか？
• RQ2 Nb3Cl8のモノレイヤーは単一バンド Hubbard モデルの実現と見なせるか？
• RQ3 バルク相における層間結合が、モットギャップおよび電子バンド分散にどのように影響するか？
• RQ4 軌道特性がフラットバンドおよびその相関誘起絶縁体状態の形成に果たす役割は何か？
• RQ5 観測されたモットギャップは構造的変化や層間結合に対して頑健か？

主な発見

• Nb3Cl8のモノレイヤーは、単一の2a1軌道に由来する半占有で孤立したフラットバンドを有し、洗練された単一バンド系を形成している。
• ARPES実験でモノレイヤーにおいて約0.4 eVの大きなモットギャップが観測され、絶縁体状態が確認された。
• DMFT計算により観測されたギャップが再現され、電子相関がモット絶縁体状態を駆動していることが確認された。
• 高温相では層間結合が無視できるほど小さく、フラットバンドおよびモットギャップが保存された。
• 冷却に伴う構造的変化により層間結合が強化され、Hubbardバンドに結合・反結合状態の分裂が生じたが、モットギャップが支配的であった。
• 本系は単一バンド Hubbard モデルの実現と特定され、モット性と相関現象を研究するための最小限のプラットフォームを提供している。