[論文レビュー] Effect of surface oxidation on electron spin coherence of single nitrogen-vacancy centers in nanodiamonds

Ryuta Tsukahara, Masazumi Fujiwara+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用数 9

ひとこと要約

本研究は、ナノダイヤモンド（NDs）内の窒素・ボイド（NV）中心における表面酸化が電子スピンコherenecの時間に与える影響を調査する。酸素を含む酸化処理と酸性酸化処理を、さまざまなパラメータを用いて適用した結果、酸素を含む酸化処理が、未処理のNDsと比較してスピンコherenec時間（T₂）を1.6倍に向上させ、最も効果的であることが示された。T₂のNDサイズ依存性から、表面酸化がサイズに依存しないデコherenec寄与を除去する一方で、50 nm未塔ではサイズに依存する新たなデコherenec源が出現することが明らかになった。これは、NVベースの量子技術の最適化に重要な知見を提供する。

ABSTRACT

Fluorescent nanodiamonds (NDs) are crystal defect-based light-emitting nanoparticles that can be applied to quantum information science and quantum sensing. Of particular interest are nitrogen vacancy (NV) centers that allow optical access to their coherently controllable electron spin systems, leading to spin-photon quantum devices and nanoscale sensing of various physical parameters. However, the NV spin coherence time (T2) in NDs has been limited to one or two orders of magnitude shorter than those in bulk diamonds owing to the complicated surface effect that decoheres the NV spin systems. Here, we study the relation between the surface properties and T2 of single NV centers in NDs by systematically analyzing the effect of surface oxidation. We apply aerobic and acidic oxidation methods with various heating temperatures and processing times and find that aerobic oxidation most effectively oxidizes the surface and extends T2 by a factor of 1.6 to the original NDs. The ND-size dependence of T2 clearly shows that the surface oxidation removes a constant decoherence contribution irrespective of the ND size and that a new surface derived decoherence source emerges when the ND size reduces below 50 nm. The present results provide quantitative information on the decoherence sources of NV spin systems of NDs and will enable a strategic surface modification for better spin manipulations of NV centers in the context of quantum information science and nanoscale quantum sensing.

研究の動機と目的

• ナノダイヤモンド内の単一NV中心の電子スピンコherenec（T₂）に及ぼす表面酸化の影響を理解すること。
• ナノダイヤモンドにおける表面効果に起因する支配的デコherenec源を同定および定量すること。
• 酸性および酸素を含む酸化処理といった、異なる酸化法が表面化学およびスピンコherenecに与える影響を特定すること。
• 特に50 nm未塔において、酸化ナノダイヤモンドにおけるT₂のサイズ依存的挙動を明確にすること。
• 量子情報およびセンシング応用のためのT₂を向上させる戦略的表面工学の定量的基盤を提供すること。

提案手法

• 温度および時間の異なるパラメータを用いた、ナノダイヤモンドへの酸素を含む酸化処理および酸性酸化処理の体系的適用。
• 表面化学および終末状態の分析のため、X線光電子分光法（XPS）および赤外分光法（FTIR）を用いた表面特性評価。
• 共焦点顕微鏡を用いた単一NV中心の検出と、2次相関ヒストограмによる光子反バンドの確認。
• スピンエコー法を用いたパルス光学検出磁気共鳴（ODMR）によるスピンコherenec時間（T₂）の測定。
• さまざまなサイズ（50 nmおよび90 nm）のNDsに存在する複数のNV中心におけるT₂の統計的分析を通じて、サイズおよび表面依存のデコherenec効果を分離すること。
• 単一光子放出の検出およびT₂の測定のため、アバランチフォトダイオードと時間相関単一光子計数を用いたHanbury-Brown-Twiss装置の使用。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 酸素を含む酸化処理と酸性酸化処理のどちらが、ナノダイヤモンド内のNV中心のスピンコherenec時間（T₂）をより効果的に向上させるか？
• RQ2 単一NV中心における表面酸化状態とT₂との間の定量的関係は何か？
• RQ3 酸化処理後、表面効果に起因するデコherenec寄与は、さまざまなナノダイヤモンドサイズで一定であるか？
• RQ4 どのナノダイヤモンドサイズで、新たな表面由来のデコherenec源が出現するのか？また、それはT₂にどのように影響するか？
• RQ5 表面酸化処理を用いることで、サイズに依存しない表面デコherenecとサイズに依存する寄与を分離できるか？

主な発見

• 酸素を含む酸化処理は、未処理のサンプルと比較して、ナノダイヤモンド内のNV中心のスピンコherenec時間（T₂）を1.6倍に向上させる。
• 表面酸化は、ナノダイヤモンドサイズに依存しない定常的なデコherenec寄与を効果的に除去する。
• ナノダイヤモンドサイズが50 nm未塔に低下すると、新たな表面由来のデコherenec源が出現し、サイズに依存する表面効果が示唆される。
• T₂の向上効果は、酸素を含む酸化処理条件下で最も顕著であり、酸性処理に比べて表面酸化効率が優れていることが示唆される。
• XPSおよびFTIR分析により、酸素を含む酸化処理が、特にsp²様炭素種の除去を含め、より完全な表面酸化をもたらすことが確認された。
• 複数のNV中心におけるT₂の統計的分析から、表面酸化がデコherenecを低減することが確認され、50 nm未塔で明確なサイズ依存的遷移が観察された。