[論文レビュー] Electronic nematicity in FeSe: a first-principles perspective

Xuanyu Long, Shunhong Zhang+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 8, 2019

Iron-based superconductors research参考文献 74被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、第一原理的DFT+Uおよびハイブリッド関数法を用いた計算により、FeSeにおける電子的ネミティック秩序が、$C_4$回転対称性の自発的破れに起因することを示した。これにより、2つの異なるネミティック状態が特定された：従来の$B_{1g}$イジングネミティック秩序と、以前報告されていなかった2成分の$E_u$ベクトルネミティック秩序である。$E_u$状態は逆変換対称性を破り、ARPES実験における電子パケットの欠落を説明するものであり、高分解能の実験データと整合する対称性破れ電子構造を提供する。

ABSTRACT

Electronic nematicity is an important order in most iron-based superconductors, and FeSe represents a unique example, in which nematicity disentangles from spin ordering. It is commonly perceived that this property arises from strong electronic correlation, which can not be properly captured by density functional theory (DFT). Here, we show that by properly considering the paramagnetic condition and carefully searching the energy landscape with symmetry-preconditioned wavefunctions, two nematic solutions stand out at either the DFT+$U$ or hybrid functional level, both of which are lower in energy than the symmetric solution. The ground-state band structure and Fermi surface can be well compared with the recent experimental results. Symmetry analysis assigns these two new solutions to the $B_{1g}$ and $E_u$ irreducible representations of the D$_{4h}$ point group. While the $B_{1g}$ Ising nematicity has been widely discussed in the context of vestigial stripe antiferromagnetic order, the two-component $E_u$ vector nematicity is beyond previous theoretical discussion. Distinct from the $B_{1g}$ order, the $E_u$ order features mixing of the Fe $d$-orbitals and inversion symmetry breaking, which lead to striking experimental consequences, e.g. missing of an electron pocket.

研究の動機と目的

• バルクFeSeにおいてスピン秩序と分離されたFeSeのネミティック秩序の電子的起源を解明すること。
• 標準的DFTが電子相関系において限界を示すにもかかわらず、DFT+Uやハイブリッド関数法といった第一原理的手法がネミティック秩序を捉えられるかどうかを検証すること。
• 群論と波動関数の事前調整を用いて、FeSeにおける対称性保護されたネミティック秩序パラメータを同定・分類すること。
• 予測されたバンド構造およびフェルミ面と、最近の高分解能ARPES測定結果を比較すること。
• 本研究で予測された$E_u$ネミティック状態の新たな実験的シグネチャー、例えばバンド分散の異常や二次高調波生成（SHG）応答を予測すること。

提案手法

• FeSeにおける強い電子相関を扱うために、回転対称性を考慮した$U$補正（$U - J = 3.6$ eV）を施したDFT+UおよびハイブリッドHSE06関数法を用いた。
• 局所的エネルギー極小値から抜け出すために波動関数の事前調整を採用し、歪んだ格子やずらされたFe層からの初期化により、対称性破れ解を探索した。
• 対称性事前調整波動関数を用いて、$D_{4h}$点群を尊重しつつも、自発的対称性破れを許容する探索空間を確保した。
• 体系的な構造最適化と格子定数の調整（面内およびSeの高さ）を実施し、安定性と電子的応答を評価した。
• 群論を用いて、秩序パラメータを既約表現（$B_{1g}$および$E_u$）に分類し、その軌道的性質と対称性を分析した。
• 複雑なエネルギー障壁を克服するため、電子的最小化に減衰速度摩擦アルゴリズムを用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 相関効果を補正した第一原理的DFT手法（DFT+U）は、磁気秩序が存在しないFeSeにおいて、観測されたネミティック電子構造を再現できるか？
• RQ2 FeSeにおけるネミティック秩序を支配する対称性保護秩序パラメータは何か？ そして、従来の$B_{1g}$イジングネミティック秩序とはどのように異なるか？
• RQ3 本研究で予測された$E_u$ベクトルネミティック秩序は、逆変換対称性の破れやフェルミ面パケットの欠落といった、実験的に検出可能なシグネチャーをもたらすか？
• RQ4 波動関数の事前調整は、FeSeのような相関系において、対称性破れ解の発見をどのように可能にするか？
• RQ5 $E_u$ネミティック状態は、理論的フェルミ面予測とARPES観測結果の乖離、特に電子パケットの欠落を説明できるか？

主な発見

• DFT+Uおよびハイブリッド関数法の両レベルにおいて、$B_{1g}$および$E_u$の2つのネミティック状態が、対称性のある状態よりもエネルギー的に安定であることが判明した。
• $E_u$ネミティック状態は逆変換対称性を破り、従来の$B_{1g}$ネミティック秩序とは異なり、軌道混合を示す。
• $E_u$ネミティック秩序は、高分解能の実験データと照合することで、ARPES実験における電子パケットの欠落を説明できる。
• $E_u$状態の基底状態バンド構造およびフェルミ面トポロジーは、最近のARPES測定結果と定量的に一致する。
• 波動関数の事前調整は、真のネミティック基底状態に到達するために不可欠であり、対称的初期条件では最小化が対称性のある解に閉じ込められる。
• $E_u$ネミティック状態は、明確な二次高調波生成（SHG）応答を示すと予測され、実験的直接観測のための有力なプローブとなる。