[論文レビュー] Evidence for a Parity Broken Monoclinic Ground State in the S = 1/2 Kagomé Antiferromagnet Herbertsmithite

N. J. Laurita, A. Ron+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2019

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 35被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、光学的エリプソメトリーと多重高調波偏光測定を用いて、S = 1/2 カゴメ反強磁性体であるヒューバーマンサイトにおいて、パリティ破れの単斜晶状基底状態の実験的証明を提供する。反転対称性を破るこの観察された構造的歪みは、スピンエネルギースケールよりも上での発現を示し、冷却に伴い著しく増幅され、最近接スピン相関の発展と強く相関しており、量子スピン液体秩序によって安定化されるネマチック Z₂ ストライプスピン液体基底状態を示唆する。

ABSTRACT

Nearest-neighbor interacting S = 1/2 spins on the ideal Kagomé lattice are predicted to form a variety of novel quantum entangled states, including quantum spin-liquid (SL) and valence bond solid (VBS) phases. In real materials, the presence of additional perturbative spin interactions may further expand the variety of entangled states, which recent theoretical analyses show are identifiable through the spontaneous loss of particular discrete point group symmetries. Here we comprehensively resolve the ground state point group symmetries of the prototypical Kagomé SL candidate ZnCu$_3$(OH)$_6$Cl$_2$ (Herbertsmithite) using a combination of optical ellipsometry and wavelength-dependent multi-harmonic optical polarimetry. We uncover a subtle parity breaking monoclinic structural distortion at a temperature above the nearest-neighbor exchange energy scale. Surprisingly, the parity-breaking order parameter is dramatically enhanced upon cooling and closely tracks the build-up of nearest-neighbor spin correlations, suggesting that it is energetically favored by the SL state. The refined low temperature symmetry group greatly restricts the number of viable ground states, and, in the perturbative limit, points toward the formation of a nematic $Z_2$ striped SL ground state - a SL analogue of a liquid crystal.

研究の動機と目的

• ヒューバーマンサイト、つまり代表的な S = 1/2 カゴメ格子量子スピン液体候補における基底状態の正確な点群対称性を特定すること。
• 顕在するスピン液体秩序が反転対称性を破る構造的歪みを誘導または安定化するかどうかを特定すること。
• ヒューバーマンサイトにおける低温対称性の破れの性質を解明し、妥当な量子基底状態の範囲を制限すること。
• 特定の量子スピン液体相が離散的点群対称性を破ることを理論的に予測していることを検証すること、特にネマチック秩序に関連するものである。
• frustrated な量子磁性体における構造的対称性の破れとスピン相関の蓄積との直接的な関連を確立すること。

提案手法

• 高精度な温度および光子エネルギー範囲で、ヒューバーマンサイト結晶の誘電テンソルを測定するために光学的エリプソメトリーが用いられた。
• 波長依存の多重高調波光学的偏光測定により、反転対称性の破れを示す微細な非線形光学的応答が検出された。
• 分析は、中心対称系では禁じられているが、非中心対称な単斜晶構造では許可される第二高調波生成（SHG）信号に焦点を当てた。
• 室温から2 Kまで温度依存の測定が実施され、構造的歪みの発現の兆候を追跡した。
• 特にネマチック Z₂ ストライプスピン液体相に関連する、スピン液体誘導対称性の破れの理論的モデルとデータを比較した。
• 観察された光学的応答の群論的解析により、低温における点群を特定し、反転対称性を破る単斜晶構造であることを確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ヒューバーマンサイトの基底状態は反転対称性を破るか？ もし破るならば、その結果生じる構造的歪みの性質は何か？
• RQ2 観察された構造的歪みは、カゴメ格子におけるスピン相関の発展と相関しているか？
• RQ3 この対称性の破れは、最近年の理論的モデルが予測するように、量子スピン液体基底状態の存在に起因するものか？
• RQ4 低温基底状態の正確な点群対称性は何か？ そして、これにより可能な量子相の空間がどのように制限されるか？
• RQ5 冷却に伴うパリティ破れの順序パラメータの増幅は、電子スピン自由度と格子歪みの間の結合を示唆するか？

主な発見

• ヒューバーマンサイトでは、最近接スピン交換エネルギースケールよりも高い温度で、微妙なパリティ破れの単斜晶的構造的歪みが観察された。
• パリティ破れの順序パラメータの大きさは、冷却に伴い著しく増大し、最近接スピン相関の蓄積と密接に一致した。
• 低温における対称性は単斜晶であり、反転対称性を破る点群であった。これは、可能な基底状態の空間を顕著に制限した。
• 観察された対称性の破れは、回転対称性を破る液体結晶に類似したネマチック Z₂ ストライプスピン液体相と整合的であった。
• 構造的歪みは静的ではなく、量子スピン液体状態と動的に結合しており、スピン液体秩序が歪みを安定化させている可能性を示唆した。
• 長距離磁気秩序の不在と、スピン相関エネルギースケール未満でも歪みが持続することから、この効果は古典的秩序ではなく、量子揺らぎによって駆動されていることが示された。