[論文レビュー] Geometric structure of gold tiny particles at varying precursor concentration and packing of their electronic structures into extended shapes

Mubarak Ali, I‐Nan Lin|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2016

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 40被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、自作のパulsedプラズマ-液体プロセスにおいて金プレカーサー濃度を変化させることで、空気-溶液界面に幾何学的に整列した微小粒子の形成が制御できることを示している。最適濃度（0.30 mMおよび0.60 mM）では、一様に分散した菱形形状の粒子が得られ、これらの粒子は電子線の流れに沿って一方向に並び、角度依存の光子-表面相互作用によって異方的で延長された形状を形成する。一方、最適でない濃度では、一方向でない相互作用が原因で歪んだ形状が生成される。

ABSTRACT

Coalescence of tiny particles into extended shapes has been an overlooked phenomenon since long. Present study demonstrates geometric tiny particles and their packing into large-sized particles under varying concentration of gold precursor in homemade pulse plasma-liquid interaction process. At fixed ratio of pulse OFF to ON time the amount of precursor concentration determines the geometric tiny particles at air-solution interface. For precursor concentrations between 0.07 mM to 0.90 mM large numbers of tiny particles are made in two-dimensional structure and their maximum number is formed at 0.30 mM and 0.60 mM where set ratio of pulse OFF to ON time harvested homogeneously dispersed atoms into rhombus shape. Under horizontal drive such tiny particles drag and on stretching one-dimensionally along impinging electron streams of so-called plasma they pack at center of plasma-solution interface in developing various anisotropic geometric shapes. On nucleation under dynamically-controlled such tiny particles, anisotropic geometric shapes develop via angle-dependent unidirectional interactions of later ones where propagation of photons on their surface modify them into smooth elements by retaining intact the orientations of packing. On the other hand, at 0.05 mM and 1.20 mM tiny particles are not made in rhombus shape and their non-unidirectional interactions results into distorted particles. A change in argon flow rate does not alter the morphology of particles. SAED patterns of various geometrical shapes validate the formation of smooth elements and in the case of distorted ones no smooth elements are formed. Our investigations throw light on the fundamental and technologically important aspects of geometric tiny particles and their packing under varying concentrations of gold precursor in a non-equilibrium process.

研究の動機と目的

• 非平衡プラズマ-液体系における金プレカーサー濃度が微小粒子の幾何学的構造およびパッケージングに与える影響を調査すること。
• 電子線の流れと光子の伝播が、微小粒子から拡張されたナノ構造を形成する役割を理解すること。
• 滑らかで異方的な幾何的形状が形成される条件と歪んだ形状が生じる条件を特定すること。
• 選択領域電子回折（SAED）を用いて、生成された粒子の構造的整合性および結晶性を検証すること。

提案手法

• 制御されたパルスONおよびOFF時間で、空気-溶液界面に一時的なプラズマを生成するため、自作のパルスプラズマ-液体相互作用装置を用いた。
• 粒子核生成および形態への影響を調査するため、金プレカーサー濃度を0.05 mMから1.20 mMの範囲で変化させた。
• プラズマによって誘発される電子線の水平方向駆動を用い、プラズマ-溶液界面で微小粒子を1次元方向に整列・延長させた。
• 粒子と伝播する光子との間の角度依存性のある一方向相互作用が、粒子の滑らかさと形状形成に果たす役割を分析した。
• 滑らかな結晶的要素の形成を確認し、秩序のある構造と歪んだ構造を区別するために、SAEDパターンを収集した。
• アルゴンガス流量を系統的に変化させ、粒子形態への影響を評価したが、変化は観察されなかった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 金プレカーサー濃度は、空気-溶液界面における微小粒子の核生成および幾何的配置にどのように影響するか？
• RQ2 一方向の電子線の流れと光子の伝播は、微小粒子から異方的で延長された形状が形成される際に果たす役割は何か？
• RQ3 なぜ特定のプレカーサー濃度（0.30 mMおよび0.60 mM）では菱形形状の粒子が形成されるのに対し、他の濃度では歪んだ形状が生じるのか？
• RQ4 アルゴンガス流量は、アセンブリされた粒子の最終的形態にどの程度影響を与えるか？
• RQ5 粒子表面における角度依存性の相互作用は、どのようにして滑らかで配向を保持する幾何的要素を形成するのか？

主な発見

• 2次元構造における微小粒子の数が最も多くなるのは、金プレカーサー濃度が0.30 mMおよび0.60 mMのときであり、核生成効率が最適であることを示している。
• 0.30 mMおよび0.60 mMの濃度では、電子線との制御された一方向相互作用により、一様に分散した菱形形状の粒子が形成される。
• 粒子はプラズマ-溶液界面の中央部で引き伸ばされ、パッケージングされ、角度依存性の一方向相互作用によって、さまざまな異方的幾何形状が形成された。
• 粒子表面での光子の伝播が、粒子を滑らかな要素に変化させつつ、パッケージングの配向を保持する。このことはSAEDパターンによって確認された。
• 0.05 mMおよび1.20 mMの濃度では、一方向でない相互作用が原因で歪んだ粒子が生成され、SAEDパターンには滑らかな結晶的要素の証拠が認められなかった。
• アルゴンガス流量の変化は粒子の形態に影響を与えず、主にプレカーサー濃度とプラズマダイナミクスが形態の制御を支配していることを示している。