[論文レビュー] Infinite-layer nickelates as Ni-eg Hund's metals

Byungkyun Kang, Corey Melnick+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 29, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 17

ひとこと要約

本稿では、ab initio LQSGW+DMFT計算を用いて、強い局所的 Hund 偏向結合に起因する Ni-eg 軌道における無限層ニッケレートの Hund 金属的性質を提案している。この研究では、スピン-軌道分離、強化された擬似ギャップ形成、ドーピング依存的有効質量の単調増加といった、cuprates や Fe 基超伝導体とは異なる Hund 金属的性質の複数の兆候を示している。

ABSTRACT

The recent and exciting discovery of superconductivity in the hole-doped infinite-layer nickelate Nd 1-δ Sr δ NiO 2 draws strong attention to correlated quantum materials. From a theoretical view point, this new class of unconventional superconducting materials provides an opportunity to unveil new physics in correlated quantum materials. Here we study the temperature and doping dependence of the local spectrum as well as the charge, spin and orbital susceptibilities from first principles. By using ab initio LQSGW+DMFT methodology, we show that onsite Hund's coupling in Ni-d orbitals gives rise to multiple signatures of Hund's metallic phase in Ni-eg orbitals. The proposed picture of the nickelates as an eg (two orbital) Hund's metal differs from the picture of the Fe-based superconductors as a five orbital Hund's metal as well as the picture of the cuprates as doped charge transfer insulators. Our finding unveils a new class of the Hunds metals and has potential implications for the broad range of correlated two orbital systems away from half-filling.

研究の動機と目的

• 穴ドーピングされた無限層ニッケレート、特に Nd1-δSrδNiO2 の電子構造と電子相関物理を調査すること。
• ニッケレートの常態が、cuprates の電荷移動絶縁体像とは対照的に Hund 金属的性質を示すかどうかを特定すること。
• Ni-d 軌道における局所的 Hund 偏向結合が、半フィルインの状態からずれた状態で相関金属的性質を駆動する役割を明確にすること。
• 特に有効質量のドーピング依存性に注目し、2 軌道系における Hund 金属的性質の実験的に検証可能な兆候を同定すること。

提案手法

• 準粒子バンドと自己エネルギー補正を計算するために、ab initio 線形化された擬似粒子自己一致 GW 法（LQSGW）を用いた。
• 強いかつ局所的な電子相関を含めるために、LQSGW を動的平均場理論（DMFT）と組み合わせ、LQSGW+DMFT フレームワークを構築した。
• 第一原理から導かれたパラメータ（結晶場分裂 Δ、局所的クーロン反発 U、軌道間相互作用 U′、Hund 偏向結合 J）を用いた Kanamori ハミルトニアンを Ni-eg 軌道に適用した。
• 相関効果を調べるために、局所的スペクトル関数、電荷、スピン、軌道感受率を計算した。
• cyclotron 有効質量をドーピングレベルにわたって計算し、Hund 金属の特徴的兆候である単調な増加をテストした。
• 結晶場分裂を考慮した状態での有効クーロンギャップ（Ueff）のエネルギーギャップを分析し、その軌道占有数および基底状態（スレーター状態 vs トリプレット状態）に依存することを示した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 無限層ニッケレートの常態が、Ni-eg 軌道において Hund 金属的性質の兆候を示すか？
• RQ2 局所的 Hund 偏向結合が、他の相関系材料と比較して Ni-eg 軌道の電子構造およびスペクトル特性に与える影響は何か？
• RQ3 Ni-dx²−y² 軌道の有効質量のドーピング依存性は何か？ また、電子ドーピングから穴ドーピング領域にかけて単調に増加するか？
• RQ4 結晶場分裂が、スレーター基底状態の形成と Ni-eg 領域における擬似ギャップに与える影響は何か？
• RQ5 観測されたスペクトル的および感受率的特徴は、電荷移動絶縁体像ではなく、2 軌道系 Hund 金属モデルによって説明可能か？

主な発見

• 無限層ニッケレートの Ni-eg 軌道は、スピン-軌道分離や強化された擬似ギャップ形成といった、Hund 金属的性質の複数の兆候を示している。
• Ni-dx²−y² 軌道の有効質量は、電子ドーピングから穴ドーピング領域にかけて単調に増加しており、Hund 金属的性質の主要な特徴的兆候である。
• トリプレット状態が基底状態である場合、結晶場分裂 Δ は有効クーロンギャップ（Ueff）を (2Ne_g - 5)Δ だけ増幅させる。スレーター状態が形成される場合には、さらに追加の項が寄与する。
• 穴ドーピング領域（2.5 < Ne_g < 3）では、上位 Hubbard 帯と下位 Hubbard 帯の分離が強化され、擬似ギャップが強化される。
• Ne_g = 2 の状態でスレーター基底状態が安定化するのは、Δ > √[(U - U′ + J)² - J²] のときであり、結晶場分裂と Hund 偏向結合の間の競合が顕著に現れる。
• LQSGW+DMFT の結果から、Ni-eg 系は、5 軌道系の Fe 基超伝導体やドーピングされた電荷移動絶縁体（cuprates など）とは明確に異なる2 軌道系 Hund 金属として最も適切に記述されることが示された。