[論文レビュー] Inverse design of crystals using generalized invertible crystallographic representation

Zekun Ren, Juhwan Noh+11 more|arXiv (Cornell University)|May 15, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 49被引用数 19

ひとこと要約

本論文は、変分オートエンコーダー（VAE）を用いた無機結晶の逆設計を可能にする、一般化された可逆なクランストラフィック表現を提案する。この手法は、実空間および逆空間の情報を符号化し、目的の形成エネルギーとバンドギャップを持つ、未発見の結晶構造を生成する。第一原理計算による検証が行われ、ラベルが乏しい状況下でも熱電材料の半教師付き設計に応用可能である。

ABSTRACT

Deep learning has fostered many novel applications in materials informatics. However, the inverse design of inorganic crystals, $ extit{i.e.}$ generating new crystal structure with targeted properties, remains a grand challenge. An important ingredient for such generative models is an invertible representation that accesses the full periodic table. This is challenging due to limited data availability and the complexity of 3D periodic crystal structures. In this paper, we present a generalized invertible representation that encodes the crystallographic information into the descriptors in both real space and reciprocal space. Combining with a generative variational autoencoder (VAE), a wide range of crystallographic structures and chemistries with desired properties can be inverse-designed. We show that our VAE model predicts novel crystal structures that do not exist in the training and test database (Materials Project) with targeted formation energies and band gaps. We validate those predicted crystals by first-principles calculations. Finally, to design solids with practical applications, we address the sparse label problem by building a semi-supervised VAE and demonstrate its successful prediction of unique thermoelectric materials

研究の動機と目的

• 限られたデータと複雑な三次元周期的構造のため、無機結晶における逆設計の課題に対処すること。
• 全周期表をカバーし、実空間および逆空間の両方の特徴を捉える可逆な結晶表現を開発すること。
• 変分オートエンコーダー（VAE）を用いて、望ましい特性を持つ新規結晶構造の生成を可能にする生成モデルを構築すること。
• 熱電材料の実用的応用を念頭に、ラベルが乏しい状況下でも性能を向上させる半教師付きVAEを導入し、材料探索におけるスパarsity問題を克服すること。
• 第一原理計算を用いて予測された結晶構造の物理的妥当性を確認すること。

提案手法

• 実空間（原子位置および格子定数）と逆空間（周期性のフーリエ変換）の両方に結晶構造を符号化する一般化された可逆な結晶学的表現を提案する。
• 可逆表現を変分オートエンコーダー（VAE）に統合し、結晶生成に適した連続的かつ分離可能な潜在空間を学習する。
• 既知の無機結晶の分布を学習できるように、Materials Projectデータベース上でVAEを学習させ、潜在空間の補間および生成を可能にする。
• 形成エネルギーおよびバンドギャップといった目標特性に制約を加えた潜在空間からのサンプリングにより、新規結晶構造を生成する。
• 限られたラベル付きデータ（例：熱電材料）を活用して生成品質と特性予測精度を向上させる半教師付きVAEフレームワークを実装する。
• 安定性および目標特性の確認のため、予測された結晶構造を第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算で検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 一般化された可逆な結晶表現は、多様な無機結晶に対して実空間および逆空間の両方の情報を効果的に符号化できるか？
• RQ2 この表現で学習されたVAEは、Materials Projectデータベースに存在しない新規の結晶構造を、目的の形成エネルギーおよびバンドギャップを持つように生成できるか？
• RQ3 本モデルはMaterials Projectの学習およびテストデータベースに含まれない材料に対しても一般化可能か？
• RQ4 ラベルが乏しい状況下でも、半教師付きVAEは、熱電材料のような希少または実用的材料を効果的に発見できるか？
• RQ5 第一原理計算により、予測された結晶構造の安定性および目標特性が確認できるか？

主な発見

• 提案された可逆表現は、周期表全域にわたり実空間および逆空間の両方の結晶学的情報を効果的に符号化した。
• VAEはMaterials Projectデータベースに存在しない新規結晶構造を生成し、形成エネルギーおよびバンドギャップが目標値と一致した。
• 第一原理計算により、予測された結晶構造の安定性および望ましい電子的特性が確認された。
• 半教師付きVAEは、学習セットにおけるラベルが乏しくても、独自の熱電材料を効果的に同定した。
• モデルは既知の材料を超えて一般化し、望みの特性を持つ新規の機能性結晶の発見を可能にした。
• 逆空間の符号化統合により、長距離周期性および特性予測に不可欠な電子構造の特徴をよりよく捉える能力が向上した。