[論文レビュー] Making ab initio QED functional(s): Non-perturbative and photon-free effective frameworks for strong light-matter coupling

C. Schäfer, Florian Buchholz+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 14, 2021

Strong Light-Matter Interactions参考文献 88被引用数 71

ひとこと要約

本論文は、物質ヒルベルト空間のみに依存する非摂動的で光子を含まない、ab initio量子電磁力学（QED）の定式化を導入し、強い光-物質結合の正確で計算可能可能なシミュレーションを可能にする。このフレームワークは、ゼロおよび無限大の結合定数、無限大の周波数、均一系の極限において正確なQEDの結果を回復する。同時に、量子電磁力学的密度汎関数理論（QEDFT）のための単純で周波数および偏光に依存する局所密度型汎関数の構築を可能にする。

ABSTRACT

Strong light-matter coupling provides a promising path for the control of quantum matter where the latter is routinely described from first-principles. However, combining the quantized nature of light with this ab initio tool set is challenging and merely developing, as the coupled light-matter Hilbert space is conceptually different and computational cost quickly becomes overwhelming. In this work, we provide a non-perturbative photon-free formulation of quantum electrodynamics (QED) in the long-wavelength limit, which is formulated solely on the matter Hilbert space and can serve as an accurate starting point for such ab initio methods. The present formulation is an extension of quantum mechanics that recovers the exact results of QED for the zero- and infinite-coupling limit, the infinite-frequency as well as the homogeneous limit and we can constructively increase its accuracy. We show how this formulation can be used to devise approximations for quantum-electrodynamical density-functional theory (QEDFT), which in turn also allows to extend the ansatz to the full minimal-coupling problem and to non-adiabatic situations. Finally, we provide a simple local-density-type functional that takes the strong coupling to the transverse photon-degrees of freedom into account and includes the correct frequency and polarization dependence. This is the first QEDFT functional that accounts for the quantized nature of light while remaining computationally simple enough to allow its application to a large range of systems. All approximations allow the seamless application to periodic systems.

研究の動機と目的

• 結合した物質-光子ヒルベルト空間の指数的スケーリングを回避する非摂動的で光子を含まないab initio QEDの定式化を開発すること。
• ゼロおよび無限大の結合定数といった基本的な物理的極限で正確なQEDの結果を回復する物質のみの理論を構築すること。
• 量子電磁力学的密度汎関数理論（QEDFT）のための正確で計算的に扱いやすい近似の導出を可能にすること。
• 量子化された光の効果を考慮しつつも周期的系や非断熱ダイナミクスに適用可能な、段階的に改善可能なフレームワークを提供すること。

提案手法

• 光子の演算子を物質自由度の言いかえによって表現し、主要な場のフラクチュエーションを物質セクターに埋め込むことにより、光子を含まないQEDの再定式化を提案する。
• 完全なQED問題の切り捨てられた基底展開を用いて、精度を段階的に向上させ、正確なQED解に収束させる。
• 非摂動的光-物質相関を保持する物質のみの有効ハミルトニアンを導出し、極限状態で正確な結果を回復する。
• 同一の物質のみのアンザッツに基づき、QEDFTの軌道依存近似を構築し、非摂動的フレームワークと整合性を保つ。
• 周波数および偏光に依存する光子場の性質を物質に基づくパラメータを介して含む、単純な局所密度型汎関数を導入する。
• 有効な物質のみの定式化を通じて、周期的系との整合性を確保し、非断熱および最小結合の状況にまで拡張可能である。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 物質自由度にのみ依存する光子を含まない非摂動的QEDフレームワークを構築可能か？ これにより、明示的な光子自由度を用いずに強い光-物質結合を正確に捉えることができるか？
• RQ2 提案された物質のみの定式化は、ゼロ結合、無限大結合、および均一電子系といった重要な物理的極限で正確なQEDの結果を回復するか？
• RQ3 このフレームワークを用いて、実用的で計算的に効率の良い量子電磁力学的密度汎関数理論（QEDFT）の汎関数を導出可能か？
• RQ4 有効理論の精度を物理的整合性を保ちつつ段階的に向上させる方法は何か？
• RQ5 このフレームワークは、周期的系における非断熱および最小結合問題へ拡張可能か？

主な発見

• 提案された光子を含まないQED定式化は、ゼロおよび無限大の結合定数の極限、無限大周波数の極限、および均一系の極限において、正確にQEDの解を回復する。
• 完全なQED問題の基底展開を用いることで、切り捨ての程度を高めるに従い、正確な結果に収束するという点で、段階的に改善可能なフレームワークである。
• 周波数および偏光に依存する光子場の性質を物質に基づくパラメータを介して含む、QEDFTのための局所密度型汎関数が構築された。
• 有効理論は周期的系へのスムーズな適用を可能にし、非断熱および最小結合の状況へも拡張可能である。
• 結合した物質-光子ヒルベルト空間の指数的スケーリングを回避する計算的に実行可能なab initioの出発点を提供する。
• 標準的量子力学とは対照的に、一貫性があり非摂動的な代替手法を提供し、光と物質を単一の有効な物質のみの記述に統合する。