[論文レビュー] Mapping the dispersion of the occupied and unoccupied band structure in photoexcited 1T-TiSe$_2$

Maximilian Huber, Yi Lin+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 27, 2022

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ひとこと要約

本研究では、近赤外線ポンプおよび極端紫外線プローブパルスを用いた時間・角度分解光電子分光法（trARPES）を用い、光励起された1T-TiSe2における占有状態および非占有状態のバンドの一時的分散をマップした。光励起によってSe4p価電子帯の有効質量が減少し、A1gフォノン周波数で振動する現象が観測され、電荷密度波（CDW）秩序の安定化に寄与する格子駆動型ジャン・テラー効果の直接的証拠が得られた。

ABSTRACT

Charge density waves (CDW) are states of broken symmetry with a periodic modulation of charge and lattice typically leading to the opening of a gap in the band structure. In the model CDW system 1T-TiSe$_2$ such a gap opens up between its Se$_{4p}$ valence and Ti$_{3d}$ conduction band, accompanied by a change of dispersion. These changes are crucial in understanding the CDW phase, as they provide a measure of the Se$_{4p}$-Ti$_{3d}$ hybridization strength and characteristic mechanistic features. Using time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (trARPES), the unoccupied band structure is populated with near-infrared (NIR) pump pulses which allows to to directly visualize the parabolically-shaped Ti$_{3d}$ conduction band. Furthermore, we observe a transient change of effective mass in the Se$_{4p}$ valence band following photoexcitation. This occurs alongside an overall reduction due to weakening of the CDW phase and is accompanied by an oscillating component with the frequency of the characteristic A$_{1g}$ phonon. These observations, enabled by trAPRES, highlight the importance of the lattice contributions in establishing the CDW order in 1T-TiSe$_2$.

研究の動機と目的

• 1T-TiSe2における電荷密度波（CDW）秩序の安定化に寄与する格子自由度の役割を調査すること。
• 近赤外線（NIR）パルスを用いた光励起により、非占有状態の伝導帯分散を直接プローブすること。
• 光励起後のSe4p価電子帯の有効質量およびバンド分散に生じる一時的変化を検討すること。
• 観測されたダイナミクスが、ジャン・テラー効果または励起子絶縁体メカニズムによるCDW形成と整合しているかどうかを特定すること。
• Fermi準位の上に位置するTi3d-c伝導帯を解像し、その一時的励起状態を特徴づけること。

提案手法

• 1.6 eVのNIRポンプパルスと22.3 eVのXUVプローブパルスを用いた時間・角度分解光電子分光法（trARPES）を採用した。
• 可変遅延時間における角度およびエネルギー分解光電子スペクトルを、ヘミスフィカル電子アナライザーで測定した。
• 運動量分解エネルギー分布からのバンド分散および有効質量を抽出するために4次多項式フィッティングを実施した。
• 行列要素効果を補償し、スピン軌道分裂バンドの可視性を向上させるために、エネルギー位置に跨る強度を正規化した。
• -0.15から0.08 Å⁻¹の運動量範囲にわたる放物線的フィッティングを用いて、時間発展するバンド位置および有効質量を分析した。
• 既知のA1gフォノン周波数と比較することで、バンドシフトおよび振動のダイナミクスが格子に起因するかを評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1T-TiSe2におけるTi3d-c伝導帯の非占有状態の分散は、光励起によってどのように一時的に変化するか？
• RQ2 光励起後に観測されたSe4p価電子帯の有効質量の変化の性質は何か？
• RQ3 Se4pバンド位置の観測された振動は、A1gフォノンモードと同期しており、格子駆動型ダイナミクスを示唆するか？
• RQ4 観測されたダイナミクスは、CDW形成に寄与するジャン・テラー機構を支持する程度はどの程度か？
• RQ5 NIR励起を用いたtrARPESにより、Fermi準位の上に位置するTi3d-c伝導帯を直接可視化できるか？

主な発見

• 1.6 eVのNIRパルスによる光励起により、Fermi準位の上に位置する、かつて非占有であった放物線的形状のTi3d-c伝導帯が励起され、その存在が確認された。
• Se4p-2価電子帯の有効質量は、エネルギーシフト約55 meVの減少を伴い、励起後により放物線的になることから、バンドカーブの減少が示された。
• A1gフォノン周波数（約3.5 THz）で観測されたSe4pバンドの一時的振動は、55 meVのエネルギーシフトと240 fsの遅延を示し、格子駆動型のモードを示している。
• 有効質量の減少は全体的なバンドシフトとは分離しており、バンド中心は平坦化するが端は比較的変化しないことから、非一様な再正規化が示唆された。
• 振動ダイナミクスはバンド中心で顕著であり、キャリアダイナミクスには観測されないため、純粋な電子的効果よりも格子駆動型メカニズムが支持される。
• バンド分散および有効質量の変化は、格子歪みがCDW形成を媒介するジャン・テラー機構と整合しており、電子相関効果も寄与している可能性がある。