[論文レビュー] Metal-insulator transition on SrTiO$_{3}$ surface induced by ionic-bombardment

Heiko Groß, Namrata Bansal+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 28, 2011

Electronic and Structural Properties of OxidesMaterials Science参考文献 30被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、アルゴンイオンミリングが酸化チタン酸ストラトニウム（STO）表面に酸素空孔を生成することで金属絶縁体転移を誘発し、熱拡散が抑制される低温でも高い導電性を示す層を形成することを示した。導電性は酸素空孔ドーピングに起因するが、空孔のクラスタリングがキャリア移動度を低下させることで、実験的導電性と単純モデルとの乖離が説明できる。

ABSTRACT

SrTiO$_{3}$ is one of the most popular insulating single-crystal substrates for various complex-oxide thin film growths, because of its good lattice match with many complex oxide films. Here, we show that a common thin film processing technique, argon ion-milling, creates highly conducting layer on the surface of STO, not only at room temperatures but also at cryogenic temperatures at which thermal diffusion is completely suppressed. Systematic \emph{in situ} four-point conductance measurements were taken on single-crystal STO substrates inside vacuum environment. The evolution of metallicity out of insulating STO follows simple models based on oxygen vacancy doping effect. At cryogenic temperatures, ion milling created a thin - but much thicker than the argon-penetration depth - steady-state oxygen-vacant layer, leading to a highly-concentric metallic state. Near room temperatures, however, significant thermal diffusion occurred and the metallic state continuously diffused into the bulk, leaving only low concentraion of electron carriers on the surface. Analysis of the discrepancy between the experiments and the models also provided evidence for vacany clustering, which seems to occur during any vacancy formation process and affects the observed conductance. These observations suggest that the transport properties of films processed on STO substrates using energetic methods such as ion milling need to be taken with caution. On the other hand, if properly controlled, ionic bombardment could be used as a way to create selective conducting layers on the surface of STO for device applications.

研究の動機と目的

• アルゴンイオンミリングによって誘発されるSrTiO3表面の金属的表面状態の起源を調査すること。
• イオンビーム照射中の導電性の進化を支配するのは熱拡散か空孔クラスタリングかを特定すること。
• 酸素空孔およびそのクラスタリングがSTOにおける電子輸送をどのように変化させるかを明確にすること。
• エネルギー的処理手法を用いて処理されたSTO基板における輸送測定の信頼性を評価すること。
• イオンビームを用いた制御可能な方法として、導電性酸化物ヘテロ構造を形成する可能性を検討すること。

提案手法

• 超高真空（ベース圧力 <10−7 Torr）下で、結晶性STO基板に対してインサイト四端子導電度測定を実施した。
• 50–500 eVのグリッドレスイオン源を用い、−160 °C から 700 °C の温度範囲でアルゴンイオンビームを照射した。
• 熱電対を用いてサンプル温度をモニタリングし、残留ガスアナライザー（RGA）で酸素分圧を測定した。
• 各イオンミリング工程後に、Keithley 2636Aソースメータを用いて導電度を測定した。
• 各酸素空孔が2つの移動性電子を寄与すると仮定し、実験データと比較するモデルを構築して導電度の進化をモデル化した。
• 空孔の補填とクラスタリングの効果を区別するために、長時間にわたる酸素暴露実験を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 熱拡散が無視できる低温（100–200 K）において、イオンミリングが絶縁体であるSrTiO3に金属的表面層を誘発できるか？
• RQ2 室温付近でのイオンミリングにおいて、熱拡散が形成される金属的層の深さと進化にどのように寄与するか？
• RQ3 酸素空孔クラスタリングがキャリア移動度をどれほど低下させ、測定された導電度と単純なドーピングモデルとの乖離を説明できるか？
• RQ4 観察された導電度の時間的低下の背後にあるメカニズムは何か？ そして、空孔の補填とクラスタリングの寄与を分離できるか？
• RQ5 イオンビームを用いた処理が、酸化物エレクトロニクスのための導電性層を制御的に形成する有効な手法と見なせるか？

主な発見

• 低温（100–200 K）では、熱拡散が無視できるにもかかわらず、イオンミリング後に安定した高導電性層が形成され、導電度が金属的値に飽和した。
• 室温付近では、酸素空孔の熱拡散により導電度が飽和せず連続的に増加し、より深い金属的状態が形成された。
• 長時間の酸素暴露後、導電度が4倍低下したが、これは空孔の補填だけでは説明できないため、顕著な空孔クラスタリングが存在することが示された。
• 特に2つ以上の空孔を含むクラスタリングにより、移動性キャリアの数が減少し、測定された導電度と単純な1空孔あたり2電子モデルとの乖離を説明できる。
• 10−9 Torr未満の酸素分圧でも、ゆっくりとした背景的な導電度低下が継続したため、室温でも空孔クラスタリングが自発的かつ能動的に進行することが示された。
• これらの結果から、イオンミリングやパルスレーザー堆積などのエネルギー的処理を施したSTO基板における輸送測定は、予期しない金属的表面層および空孔クラスタリング効果を考慮する必要があると示唆される。