[論文レビュー] Microscopic understanding of magnetic interactions in bilayer CrI$_3$

Seung Woo Jang, Min Yong Jeong+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2018

2D Materials and Applications被引用数 22

ひとこと要約

本研究は、さまざまなファンデルワールス関数および磁気力応答を用いた第一原理計算を用いて、二層 CrI₃ における層間磁気結合の微視的説明を提供する。低温（LT）積層構造では、第二近接原子間の e_g–t_2g 相互作用が主要な強磁性（FM）チャネルであることが特定された。一方、高温（HT）単斜晶積層構造では、この相互作用が抑制され、反強磁性（AFM）秩序の安定化が可能となる。

ABSTRACT

We performed the detailed microscopic analysis of the inter-layer magnetic couplings for bilayer CrI$_3$. As the first step toward understanding the recent experimental observations and utilizing them for device applications, we estimated magnetic force response as well as total energy. Various van der Waals functionals equivocally point to the ferromagnetic ground state for the low-temperature structured bilayer CrI$_3$ which is further confirmed independently by magnetic force response calculations. The calculated orbital-dependent magnetic forces clearly show that $e_g$-$t_{2g}$ interaction is the key to stabilize this ferromagnetic order. By suppressing this ferromagnetic interaction and enhancing antiferromagnetic orbital channels of $e_g$-$e_g$ and $t_{2g}$-$t_{2g}$, one can realize the desirable antiferromagnetic order. We showed that high-temperature monoclinic stacking can be the case. Our results provide unique information and insight to understand the magnetism of multi-layer CrI$_3$ paving the way to utilize it for applications.

研究の動機と目的

• 二層 CrI₃ における実験的観測と理論的予測の間に生じる矛盾、すなわち層間反強磁性（AFM）結合の観測と強磁性（FM）基底状態の理論的予測の不一致を解消すること。
• 層間スピン秩序を支配する軌道分解磁気相互作用の微視的理解を提供すること。
• 異なる積層構造において、強磁性または反強磁性秩序を安定化させる主要な電子的メカニズムを同定すること。
• 構造的制御を用いて 2D ファンデルワールス磁性体における磁気秩序をチューニングするための設計原則を提示すること。

提案手法

• 軌道分解磁気交換相互作用を計算するために、最先端の制約付きランダム位相近似（cRPA）を採用した。
• FM および AFM 層間配置間の全エネルギー差を評価するために、複数のファンデルワールス関数を用いた。
• 全エネルギーに依存しないスピン-スピン相互作用を直接プローブするために、磁気力応答計算を適用した。
• 最大で局在した Wannier 関数解析を実施し、軌道混合および遷移経路を可視化した。
• 低温（R̄3）および高温（C2/m）積層構造を比較し、磁気結合経路の違いを評価した。
• 特定の軌道間交換結合定数（J^eg–tg、J^eg–eg、J^tg–tg）を定量的に評価し、支配的相互作用チャネルを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 低温積層構造における二層 CrI₃ の層間強磁性結合の微視的起源は何か？
• RQ2 理論的予測が強磁性を支持するにもかかわらず、なぜ実験的測定では反強磁性秩序が観測されるのか？
• RQ3 積層構造（低温 vs. 高温）が軌道分解磁気相互作用にどのように影響を与えるか？
• RQ4 特定の軌道チャネル（e_g–t_2g、e_g–e_g、t_2g–t_2g）の中で、どのものが層間結合を支配し、基底状態スピン秩序を決定づけるか？
• RQ5 層間結合幾何学および軌道混合を変更することで、磁気秩序をチューニングできるか？

主な発見

• 低温積層構造における二層 CrI₃ では、第二近接原子間の e_g–t_2g 相互作用が強磁性結合の主因である。
• この e_g–t_2g 相互作用は、高温単斜晶積層構造において顕著に抑制され、106° から 136° に増加する結合角の影響で、LT 時の約 22% にまで低下する。
• HT 構造では全層間交換結合が反強磁性となり、全エネルギー計算と整合的に、ネット J_z 値が負となる。
• HT 構造では第三近接結合が顕著に増大し、主に強化された e_g–e_g 相互作用に起因する反強磁性となる。
• 磁気力応答計算により、LT 積層構造における強磁性基底状態が独立に確認され、全エネルギー計算の妥当性が裏付けられた。
• 弱い層間結合（約 0.1 meV）は、I の p 軌道を通る二段階の遷移過程に起因し、従来の超交換機構よりもはるかに弱い。