[論文レビュー] Moiré-free ultrathin iron oxide film: FeO(111) on Ag(111)

Mikołaj Lewandowski, Tomasz Pabisiak+9 more|arXiv (Cornell University)|Aug 3, 2016

Surface and Thin Film Phenomena参考文献 66被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、制御された分子線エpitaxyを用いて、Moire構造を形成しない超薄膜なFeO(111)膜をAg(111)基板上に成長させる手法を提示する。走査トンネル顕微鏡、LEED、XPSにより完全な構造的秩序が確認され、DFT計算では酸化物層がAg(111)格子に完全に緩和されることを示し、自由状態のFeOに類似した電子的・磁気的・触媒的性質のモデル研究が可能になる。

ABSTRACT

Ultrathin iron oxide films epitaxially grown on the (111)- and (0001)-oriented metal single crystal supports exhibit unique electronic, catalytic and magnetic properties not observed for the corresponding bulk oxides. These properties originate mainly from the presence of Moiré superstructures which, in turn, disqualify ultrathin films as model systems imitating bulk materials. We present a route for the preparation of a close-packed Moiré-free ultrathin iron oxide film, namely FeO(111) on Ag(111). Experimental scanning tunneling microscopy (STM), low energy electron diffraction (LEED) and x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results confirm perfect structural order in the film. Density functional theory (DFT)-based calculations suggest full relaxation of the oxide layer that adopts the atomic lattice of the crystalline support and exhibits properties similar to those of a free-standing FeO. The results open new pathways for model-type studies of electronic, catalytic and magnetic properties of fully-relaxed iron oxide films and related systems.

研究の動機と目的

• Moire超構造が電子的および磁気的性質を歪めるのを防ぐ、Moire構造を形成しない超薄膜鉄酸化物膜の成長法を開発すること。
• 基底面Ag(111)上に構造的に完璧で密なFeO(111)膜を形成し、バルクに類似した挙動を示す信頼できるモデル系を構築すること。
• 格子不整合に起因する応力および超構造の影響を排除すること。
• 緩和された、自由状態に近い構造にあるFeOの内在的電子的・触媒的・磁気的性質を正確に調査することを可能とすること。

提案手法

• 超高真空条件下で、制御された分子線エpitaxy（MBE）を用いてAg(111)基板上にFeO(111)膜を成長させた。
• 走査トンネル顕微鏡（STM）を用いて表面の形態を観察し、長距離秩序およびMoireパターンの不在を確認した。
• 低エネルギー電子回折（LEED）を用いて、膜の結晶性および表面周期性を検証した。
• X線光電子分光法（XPS）を用いて、FeO層の化学状態および化学 Stoichiometry を確認した。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、FeO膜の構造的緩和および電子的性質を分析した。
• DFTモデルには、FeO層をAg(111)格子に完全に一致させるための全緩和を含め、自由状態のFeO構造を模擬した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ag(111)上にMoire構造を形成しない、Moire構造のない超薄膜FeO(111)膜を、超構造の生成を伴わず成長させることができるか？
• RQ2 FeO(111)膜はAg(111)格子に完全に構造的緩和を示すか？
• RQ3 このような膜は、自由状態のFeOに類似した性質を示すモデル系として機能できるか？
• RQ4 格子不整合および応力は、超薄膜酸化物におけるMoireパターン形成に果たす役割は何か？
• RQ5 緩和されたFeO膜の電子的および磁気的性質は、バルク状態または応力がかかるFeOと比較してどのように異なるか？

主な発見

• STM像から、周期的超構造を示さない完全に整った、Moire構造のない表面が観察された。
• LEED回折パターンから、長距離結晶秩序およびAg(111)格子に一致する(1×1)表面周期性が確認された。
• XPS測定により、Fe²⁺がFeO相に存在し、Fe³⁺への酸化は検出されなかった。
• DFT計算では、FeO層がAg(111)基板の格子定数に完全に緩和され、応力が完全に除去されたことが示された。
• 緩和されたFeO膜は、自由状態のFeO(111)単層に類似した電子的および構造的性質を示した。
• Moireパターンの不在により、FeOの内在的性質を研究する信頼できるモデル系としての応用が可能になった。