[論文レビュー] Nonlinear quantum optical properties of graphene: the role of chirality and symmetry

Behrooz Semnani, Amir Hamed Majedi+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2015

Graphene research and applications参考文献 39被引用数 25

ひとこと要約

本論文は、半導体ブロッホ方程式（SBEs）を用いた半古典的理論を開発し、グラフェンの非線形光学的応答を分析する。特に、ディラック点におけるキラル対称性とスケール不変性の役割に注目する。バルク、界面、混合寄与の非線形伝導度に対する解析的表現を導出し、キラー非線形係数が約10⁻¹¹ m²/Wに達することを予測する。これは、従来の半導体と比較して数個のオーダー高い値であり、ゲート電圧によって調整可能である。

ABSTRACT

We present a semiclassical theory of linear and nonlinear optical response of graphene. The emphasis is placed on the nonlinear optical response of graphene from the standpoint of the underlying chiral symmetry. The Bloch quasiparticles in low energy limit, around the degeneracy points are dominantly chiral. It is shown for the first time that this chiral behavior in conjunction with scale invariance in graphene around the Dirac points results in the strong nonlinear optical response. Explicit expressions for the linear and nonlinear conductivity tensors are derived based on Semiconductor Bloch Equations (SBEs). The linear terms agree with the result of Kubo formulation. The three main additive mechanisms contribute in the nonlinear optical response of graphene: pure intraband, pure interband and the interplay between them. For each contribution, an explicit response function is derived. The Kerr-type nonlinearity of graphene is then studied and it is demonstrated that its Kerr nonlinear coefficient is several orders of magnitude higher than that of many other known semiconductors. In addition, the nonlinear refractive index of graphene can also be tuned and enhanced by applying a gate voltage.

研究の動機と目的

• キラル対称性とスケール不変性に基づいて、グラフェンの非線形光学的応答の理論的枠組みを構築すること。
• 半導体ブロッホ方程式（SBEs）を用いて、線形および非線形伝導度テンソルの解析的表現を導出すること。
• 非線形応答の3つの主要寄与（純粋バルク、純粋界面、それらの相互作用）を分類・定量すること。
• グラフェンにおけるキラー非線形係数が顕著に増幅され、フェルミエネルギーの制御によって調整可能であることを示すこと。

提案手法

• グラフェンにおける光学励起下の電子動態を記述するため、半導体ブロッホ方程式（SBEs）に基づく半古典的アプローチを構築する。
• 低エネルギーにおけるディラック錐近似を用いてSBEを解き、線形および非線形伝導度テンソルの明示的表現を導出する。
• キラル対称性とスケール不変性に起因する3次界面応答における特異性を回避するため、バンド再正規化スキームを導入する。
• 関係式 n₂ = (3/(4ε₀c|n₀|²))χ⁽³⁾(ω,ω,−ω)[1−i Im{n₀}/Re{n₀}] を用いて、3次周波数応答χ⁽³⁾および非線形屈折率n₂を計算する。
• 任意の厚さ選択に依存しない次元なしの内在的非線形係数を定義するために、有効厚さd_gr ≈ 3 Åを用いる。
• 室温（T = 300 K）における周波数およびフェルミエネルギーの関数として、キラー非線形係数n₂を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 グラフェンのディラック錐バンド構造に内在するキラル対称性とスケール不変性は、その非線形光学的応答にどのように影響を与えるか？
• RQ2 バルク、界面、およびそれらの混合プロセスが、グラフェンにおける非線形伝導度に与える解析的寄与は何か？
• RQ3 グラフェンにおけるキラー非線形係数の大きさと調整可能性は、従来の半導体と比較してどの程度か？
• RQ4 キラル対称性に起因する発散を回避するために、3次非線形周波数応答を正則化できるか？
• RQ5 ゲート電圧を用いることで、グラフェンの非線形屈折率はどの程度強化され、制御可能になるか？

主な発見

• グラフェンのキラー非線形係数は、広い周波数範囲で約10⁻¹¹ m²/Wに予測され、ガリウムヒ素（GaAs）、ゲルマニウム（Ge）、アルミニウムガリウムヒッセル（AlGaAs）と比較して数個のオーダー高い。
• 張らら（Zhang et al., 2012）の実験結果と、理論的予測であるn₂が良好に一致しており、SBEに基づくモデルの妥当性が裏付けられる。
• 非線形屈折率n₂はゲート電圧によって調整可能であり、ゲート制御が施されたグラフェン単層膜で強いキラー非線形性を実現可能である。
• バンド再正規化手順により、キラル対称性およびスケール不変性に起因する3次界面応答における特異性が効果的に除去された。
• 非線形応答は3つの明確な寄与に分解可能である：純粋バルク、純粋界面、およびそれらの組合せ効果。各寄与に対して解析的に導出した応答関数が存在する。
• 導出された非線形周波数応答および屈折率は、任意の厚さd_grの選択に依存しない、グラフェン固有の内在的性質である。