[論文レビュー] Nonmagnetic ordering state of single-crystal SrTm$_2$O$_4$: A polarized and unpolarized neutron-scattering study

Haifeng Li, Binyang Hou+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2014

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 42被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、偏光および非偏光中性子散乱、抵抗率、磁化測定を用いてSrTm₂O₄を調査し、強い反強磁性結合にもかかわらず65 mKまで長距離・短距離磁気秩序が観測されないことが明らかになった。磁気秩序の欠如は、磁気揺動をギャップ化する支配的である結晶場異方性に起因し、他のフラストレーテッドRE₂O₄化合物とは異なり、非磁性基底状態を示す。

ABSTRACT

Our single-crystal polarized neutron scattering at 65 mK and powder unpolarized neutron diffraction at 0.5 K show no evidence for a long-range magnetic order and even detect no sign of diffuse magnetic neutron scattering in single-crystal SrTm2O4. The data refinements reveal that the two TmO6 octahedral distortion modes are the same as those of the TbO6 octahedra in SrTb2O4, i.e., one distortion is stronger than the other one especially at low temperatures, which is attributed probably to different crystal electric fields for the two inequivalent octahedra. Consequently, we conclude that SrTm2O4 has no magnetic order, neither long-ranged nor short-ranged, even down to 65 mK. Therefore, SrTm2O4 is a different compound from its brethren in the new family of frustrated SrRE2O4 (RE = Gd, Tb, Dy, Ho, Er, and Yb) magnets. We propose that crystal field anisotropy may dominate over weak dipolar spin interactions in SrTm2O4, leading to a virtually nonmagnetic ordering state.

研究の動機と目的

• 強誘電体SrRE₂O₄の一種として、幾何的フラストレーションを示す可能性のある単結晶SrTm₂O₄の磁気基底状態を特定すること。
• 強い反強磁性結合があるにもかかわらず、低温で磁気長距離秩序または短距離秩序が出現するかどうかを調査すること。
• Tm³⁺を基とする系において、磁気秩序が抑制される理由としての結晶場効果の役割を明確にすること。
• SrTm₂O₄をSrTb₂O₄ や Tb₂Ti₂O₇ といった類縁化合物と比較し、共通する磁気的挙動と特徴を特定すること。

提案手法

• 0.5 Kおよび65 mKまで冷却した状態で、偏光および非偏光の中性子ビームを用いた単結晶および粉末中性子回折。
• 2 Kから880 Kまでの抵抗率および磁化測定により、電子的および磁気的応答を調査。
• パラ磁性挙動をモデル化し、磁気モーメントの大きさを評価するために、修正されたブリューヌール関数（式2）を用いた中性子散乱データの解析。
• 中性子回折データの精緻化により、TmO₆八面体の歪みおよびその温度依存性を特定。
• 磁気散乱成分を検出するために、ω平均化された中性子散乱強度を散乱チャネル（SFおよびNSF）で用いる。
• 構造的および磁気的特徴をSrTb₂O₄およびTb₂Ti₂O₇と比較し、共通点と相違点を同定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い反強磁性結合があるにもかかわらず、SrTm₂O₄は65 mKまで長距離または短距離磁気秩序を示すか？
• RQ2 2 Kでのパラ磁性に似た磁化の起源は何か？また、高磁場領域で理想のブリューヌール関数から逸脱する理由は？
• RQ3 Tm³⁺イオンにおける結晶場効果が、他のRE₂O₄化合物と比較してSrTm₂O₄の磁気基底状態にどのように影響を与えるか？
• RQ4 SrDy₂O₄ や Tb₂Ti₂O₇ が短距離または長距離秩序を示すのに対し、なぜSrTm₂O₄は低温で非磁性のままであるのか？
• RQ5 双極子-双極子相互作用および構造的歪みが、SrTm₂O₄における磁気的挙動をどれほど支配しているか？

主な発見

• SrTm₂O₄は2 Kまで安定な絶縁体であり、偏光中性子散乱において65 mKまで長距離または短距離磁気秩序の兆候は観測されなかった。
• 0.5 Kでの非偏光中性子回折では磁気散乱が認められず、精緻化によりSrTb₂O₄と同一のTmO₆八面体歪みモードが確認された。低温では、一つの歪みモードが他よりも強く現れた。
• 高温磁化測定から、クーリー＝ワイス温度は-41.55(20) K、有効磁気モーメントは7.69(1) μBであり、Tm³⁺の理論的ハンズ則基底状態（7.56 μB）と整合的であった。
• 2 Kでの磁化の磁場依存性は、非相互作用パラ磁性状態を記述する修正ブリューヌール関数に良く合うが、8.3 T以上で偏差が生じ、J多重項のゼーマン分裂を示唆している。
• 磁化は主に2つの不等価なTm³⁺サイトのうちの1つに起因しており、サイトに特有の磁気応答が示された。
• 非磁性基底状態は、弱い双極子スピン相互作用を上回る強力な結晶場異方性に起因し、磁気秩序が抑制された結果である。