[論文レビュー] Magnetic structure and orbital ordering in KCrF3 perovskite

Yongguang Xiao, Yuehua Su+7 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2010

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 5被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、中性子粉末回折を用いてペロブスカイト型KCrF3の磁気的および軌道的秩序を調査し、79.5 K未満で4つの転移を示す複雑な磁気相図を明らかにした。非整数倍および整数倍の反強磁性状態、9.5 K未塔で弱い強磁性、およびジャーン・テラー歪みと競合するスピン交換相互作用との関連を特定し、KCrF3が強いスピン-軌道-格子結合を示す典型的な軌道秩序系であることを確立した。

ABSTRACT

KCrF3 represents another prototypical orbital-ordered perovskite, where Cr2+ possesses the same electronic configuration of 3d4 as that of strongly Jahn-Teller distorted Mn3+ in many CMR manganites. The crystal and magnetic structures of KCrF3 compound are investigated by using polarized and unpolarized neutron powder diffraction methods. The results show that the KCrF3 compound crystallizes in tetragonal structure at room temperature and undergoes a monoclinic distortion with the decrease in temperature. The distortion of the crystal structure indicates the presence of cooperative Jahn-Teller distortion which is driven by orbital ordering. With decreasing temperature, four magnetic phase transitions are observed at 79.5, 45.8, 9.5, and 3.2 K, which suggests a rich magnetic phase diagram. Below T_N = 79.5 K, the Cr2+ moment orders in an incommensurate antiferromagnetic arrangement, which can be defined by the magnetic propagation vector (1/2$\pm\,$$δ\,$, 1/2$\pm\,$$δ\,$, 0). The incommensurate-commensurate magnetic transition occurs at 45.8 K and the magnetic propagation vector locks into (1/2, 1/2, 0) with the Cr moment of 3.34(5) $μ_B \,$ aligned ferromagnetically in (220) plane, but antiferromagnetically along [110] direction. Below 9.5 K, the canted antiferromagnetic ordering and weak ferromagnetism arise from the collinear antiferromagnetic structure, while the Dzyaloshinskii-Moriya interaction and tilted character of the single-ion anisotropy might give rise to the complex magnetic behaviors below 9.5 K.

研究の動機と目的

• d4 Cr2+イオンを有する典型的な軌道秩序ペロブスカイトKCrF3における磁気構造および軌道秩序を明確化すること。
• KCrF3における格子歪み、軌道秩序、磁気秩序の相乗的相互作用を調査すること。
• 79.5 K未塔で観察された複数の磁気相転移の性質を、中性子回折および熱力学的測定を用いて同定すること。
• 9.5 K未塔で観察される弱い強磁性およびねじれ反強磁性の起源を、ジャローシュキンスキー＝モリヤ相互作用および単一イオン異方性効果の文脈で探求すること。

提案手法

• 多結晶KCrF3を用いて偏光および非偏光の中性子粉末回折（NPD）を実施し、結晶構造および磁気構造を決定した。
• 2.5 Kから300 Kの範囲で磁化および比熱を測定し、相転移およびネール温度を特定した。
• NPDデータを用いて磁気反射の強度および伝播ベクトルを分析し、非整数倍および整数倍の磁気状態を区別した。
• 非整数倍相には磁気伝播ベクトル q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0) を、整数倍相には q = (1/2, 1/2, 0) を用いて記述した。
• CrF6八面体のねじれおよびスピン交換角が非整数倍磁気秩序の安定化に果たす役割を評価した。
• 9.5 K未塔の非一様磁気構造に寄与するジャローシュキンスキー＝モリヤ相互作用および単一イオン異方性の寄与を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 79.5 K未塔におけるKCrF3の磁気構造は何か。また、温度に応じてどのように変化するか。
• RQ2 KCrF3における協同的ジャーン・テラー歪みは、軌道秩序および磁気秩序にどのように影響を与えるか。
• RQ3 45.8 Kで観察される非整数倍から整数倍への磁気相転移の原因は何か。競合するスピン交換相互作用は果たす役割は何か。
• RQ4 9.5 K未塔で観察される弱い強磁性およびねじれ反強磁性の起源は何か。
• RQ5 格子歪みおよび軌道秩序は、KCrF3で観察された磁気相転移とどのように相関しているか。

主な発見

• KCrF3は、温度が低下するに従い、協同的ジャーン・テラー歪みによって誘発されるテトラゴナルからモノクロイナルへの構造転移を示す。
• 79.5 K、45.8 K、9.5 K、3.2 Kで4つの磁気相転移が観察され、豊富な磁気相図が示された。
• 79.5 K未塔では、伝播ベクトル q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0) を有する非整数倍反強磁性状態でCr2+スピンが秩序化し、47.7 Kで δ ≈ 0.01 となった。
• 45.8 Kで、非整数倍から整数倍への相転移が起こり、q = (1/2, 1/2, 0) に固定され、(220)面内でCr2+スピンが強磁性に整列した（スピン磁化率 3.34(5) μB）。
• 9.5 K未塔では、ねじれ反強磁性および弱い強磁性が出現し、ジャローシュキンスキー＝モリヤ相互作用および傾いた単一イオン異方性に起因すると考えられる。
• 10 K未塔の磁気構造は、弱い強磁性とねじれ反強磁性の混合状態と整合しており、9.8 Kから2.5 Kにかけて(1/2 1/2 0)反射強度の著しい変化は観察されなかった。