[論文レビュー] Periodic boundary conditions for the simulation of uniaxial extensional flow

Thomas A. Hunt|arXiv (Cornell University)|Oct 15, 2013

Advanced Physical and Chemical Molecular Interactions参考文献 5被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、分子動力学（MD）における一軸引張り流れ（UEF）をシミュレートするための新しい周期的境界条件（PBC）手法を提案する。従来の変形PBCでは極端なアスペクト比の変化により失敗するが、本手法は一貫した基底の縮小を用いることでUEFと整合性を持つ格子を構築し、安定した長時間シミュレーションを1000のヘンキーひずみまで可能にする。結果は、短時間のシミュレーションにおける単純な変形PBCとの一致を示し、従来手法が失敗する点以降でも定常状態の挙動を示している。

ABSTRACT

It is very common with molecular dynamics and other simulation techniques to apply Lees-Edwards periodic boundary conditions (PBCs) for the simulation of shear flow. However the behavior of a complex liquid can be quite different under extensional flow. Simple deformation of a simulation cell and its periodic images only allows for simulations of these flows with short duration. For the simulation of planar extensional flow it was recognized that the PBCs of Kraynik and Reinelt [Int. J. Multiphase Flow 18, 1045 (1992)] could be used to perform simulations of this flow with arbitrary duration. However, a very common extensional flow in industrial applications and experiment is uniaxial extensional flow. Kraynik and Reinelt found that their method could not be directly generalized to this flow because of the lack of a lattice which reproduces itself during uniaxial extension. PBCs are presented in this article which solve this problem, by finding a lattice which is compatible with the flow, finding the reduced basis to the lattice at all times and using this basis when calculating the position and separation of particles. Using these new PBCs we perform nonequilibrium molecular dynamics simulations of a simple liquid and show that the technique gives results which agree with those from simulations using simply deforming PBCs.

研究の動機と目的

• 一軸引張り流れ（UEF）において、標準的な変形PBCが極端なアスペクト比の変化により有限ひずみ後に失敗することに起因する不安定性を解消すること。
• UEFと整合性を持つPBCフレームワークを構築し、圧縮方向における粒子と周期的像との相互作用を回避すること。
• 複雑な流体における一軸引張り流れ下での長時間非平衡分子動力学（NEMD）シミュレーションを可能にし、既存手法の制限を克服すること。
• 標準的な変形PBCとの比較を通じて、高いヘンキーひずみまでに本手法の安定性と正確性を実証すること。

提案手法

• 一軸引張り流れと厳密に整合する格子を特定し、粒子が周期的像に有限の距離以内に近づくことはない。
• LLLアルゴリズムを用いて、数値的安定性を維持し、基底ベクトルの長さを最小化するように、格子を連続的に縮小基底に再表現する。
• 各タイムステップで、高精度計算（Sageを用いて事前に計算）された基底ベクトルを用いて、シミュレーションセルの基底を更新し、正しいセル体積と幾何学的形状を保証する。
• SLLODの運動方程式を用い、ノーゼ＝フーバーの温度制御と周期的な重心運動量除去を組み合わせ、定常状態の流れを維持する。
• 基底ベクトルは時系列データとして保存され、MDコードに読み込まれる。今後の拡張では、任意精度算術を直接使用する計画である。
• 本手法は、二軸引張り流れを含む他の三次元引張り流れにも一般化可能である。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 極端なセルのアスペクト比の変化によって失敗する標準的な変形PBCの欠陥を回避できる、一軸引張り流れに適した周期的境界条件を構築できるか？
• RQ2 一軸引張り流れ下でも、有限の最小粒子像間隔を維持する（すなわち、整合性を保つ）格子を定義することは可能か？
• RQ3 このような格子に基づくPBC手法を用いて、一軸引張り流れの安定的かつ長時間のNEMDシミュレーションを達成できるか？
• RQ4 本手法の性能と正確性は、圧力テンソルの時間発展および定常状態挙動の観点から、標準的な変形PBCと比較してどうなるか？
• RQ5 本手法は、二軸引張り流れなどの他の引張り流れ幾何形状へ拡張可能か？

主な発見

• 本手法はヘンキーひずみ1000までシミュレーションの安定性を維持でき、標準的な変形PBCが失敗するε ≈ 3.0の限界をはるかに超える。
• 初期の起動段階（ε = 3.0まで）において、本手法の圧力テンソル成分は標準的な変形PBCと一致し、手法の正確性が検証された。
• 本手法では、ε = 30までのひずみで圧力テンソルに定常状態の挙動が達成されたが、これは従来の変形PBCでは数値的不安定性のため不可能であった。
• 基底ベクトルの各成分が無理数の時間で再現されることから、UEF下では正確に再現可能な格子が存在しないことが確認され、これはクレイニクとレインエルトの解析と整合的である。
• 本手法は頑健で一般化可能であり、二軸引張り流れへの応用や、将来の任意精度算術を用いた実装により、さらなる数値的安定性が期待できる。
• シミュレーション結果は、本手法が複雑な流体の長時間のNEMD研究を可能にし、長時間スケールの緩和挙動の研究が可能であることを示している。