[論文レビュー] Photocurrent-driven transient symmetry breaking in the Weyl semimetal TaAs

Nicholas Sirica, Peter P. Orth+24 more|arXiv (Cornell University)|May 20, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 61被引用数 44

ひとこと要約

本研究では、時間分解第二高調波生成（TR-SHG）分光法を用いて、Weyl半金属TaAsにおける光起電流駆動による一時的磁気点群対称性の低下（4mm1′ から 1 へ）が、ピコ秒スケールで発生することを実証した。この対称性の破れは格子歪みを伴わず、光励起によって生成された光起電流が電子的双極子モーメントを変化させることで駆動され、光起電流の向きを制御することでトポロジカル状態の動的制御が可能となる。

ABSTRACT

Symmetry plays a central role in conventional and topological phases of matter, making the ability to optically drive symmetry changes a critical step in developing future technologies that rely on such control. Topological materials, like topological semimetals, are particularly sensitive to a breaking or restoring of time-reversal and crystalline symmetries, which affect both bulk and surface electronic states. While previous studies have focused on controlling symmetry via coupling to the crystal lattice, we demonstrate here an all-electronic mechanism based on photocurrent generation. Using second harmonic generation spectroscopy as a sensitive probe of symmetry changes, we observe an ultrafast breaking of time-reversal and spatial symmetries following femtosecond optical excitation in the prototypical type-I Weyl semimetal TaAs. Our results show that optically driven photocurrents can be tailored to explicitly break electronic symmetry in a generic fashion, opening up the possibility of driving phase transitions between symmetry-protected states on ultrafast timescales.

研究の動機と目的

• 格子駆動メカニズムを超えたトポロジカル半金属における光誘発対称性破れを調査すること。
• 光起電流が単独でWeyl半金属において時間反転および空間対称性を一時的に破れるかどうかを特定すること。
• ポンプの偏光方向によって電子的対称性破れを制御できることを示すこと。
• TR-SHGをトポロジカル材料における一時的光起電流誘発電子秩序のプローブとして確立すること。
• Berry曲率およびシフト電流が超高速電子的対称性破れを駆動する役割を調査すること。

提案手法

• 時間分解第二高調波生成（TR-SHG）分光法を用い、100 fs未満の時間分解能および1 μm未満の空間分解能で対称性の変化を測定した。
• 1.55 eVのフェムト秒光パルスを用いてTaAsを励起し、光起電流を生成させ、一時的な電子的双極子モーメントを誘発した。
• 可変遅延を有するポンププローブ幾何学を用い、ピコ秒スケールでの対称性の時間発展を追跡した。
• 偏光依存性SHGパターンを解析し、非線形感受率テンソルχ(2)の変化を抽出した。
• 異なる磁気点群対称性（4mm1′ および 1）におけるSHGパターンのフィット解析により、励起後の対称性低下を確認した。
• 理論的モデリングにより、観測された対称性破れが光起電流に起因する電子的電荷分布のシフトおよびBerry曲率効果と関連していることを示した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 格子歪みを伴わず、光励起によって生成された光起電流が単独でWeyl半金属における時間反転および空間対称性を破れるか？
• RQ2 TaAsにおいてフェムト秒光励起後に電子的対称性破れが発生する時間スケールは何か？
• RQ3 ポンプの偏光によって制御される光起電流の向きが、対称性破れの程度および性質にどのように影響するか？
• RQ4 TR-SHGは線形光学プローブでは検出できない一時的電子秩序をどの程度検出可能か？
• RQ5 TaAsにおける対称性破れはシフト電流か、他の非線形光学メカニズムによって駆動されているか？

主な発見

• TR-SHG測定により、1.55 eV励起後にTaAsにおける磁気点群対称性が4mm1′ から1に一時的に低下しており、その過程は約1 ps以内に完了した。
• 励起直後に[1,1,¯1]軸に沿ってSHGパターンが2.5°回転したことが観測され、非対称な電子的双極子モーメントを示した。
• 光起電流が存在しない状況では対称性破れは観測されず、ポンプ偏光方向と明確に相関していたことから、対称性破れの起源が電流に起因することが確認された。
• 並行して実施した超高速X線回折では構造的転移が検出されなかったことから、対称性の変化は完全に電子的であることが判明した。
• ポンプ偏光を制御することで対称性破れの度合いを調整でき、超高速スケールでの電子秩序の動的制御が可能であることが示された。
• 本結果は、光起電流が全電子的手段によりWeyl半金属において一時的かつ対称性保護されたトポロジカル状態を誘発できることを示している。