[論文レビュー] Probing phonon dynamics with multi-dimensional high harmonic carrier envelope phase spectroscopy

Ofer Neufeld, Jin Zhang+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 9, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 68被引用数 58

ひとこと要約

本研究では、モノレイヤーのヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）における超高速フォノンダイナミクスをプローブするため、位相同期のない光子（CEP）に敏感な多次元高調波生成（HHG）分光法を導入する。テラヘルツポンプでコherently励起されたフォノンを、強力な赤外パルスでプローブすることで、フォノンに起因する格子歪みが離散的なHHGスペクトルを連続的なプラトーに変えることを示した。HHGの発生量は、1フェムト秒スケールで振動し、サブサイクルコントラストに起因して、類稀な時間分解能と即時の構造的変化に対するCEP依存性を実現した。

ABSTRACT

We explore pump-probe high harmonic generation (HHG) from monolayer hexagonal-Boron-Nitride, where a terahertz pump excites coherent optical phonons that are subsequently probed by an intense infrared pulse that drives HHG. We find, through state-of-the-art ab-initio calculations, that the structure of the emission spectrum is attenuated by the presence of coherent phonons, and is no longer comprised of discrete harmonic orders, but rather of a continuous emission in the plateau region. The HHG yield strongly oscillates as a function of the pump-probe delay, corresponding to ultrafast changes in the lattice such as bond compression or stretching. We further show that in the regime where the excited phonon period and the pulse duration are of the same order of magnitude, the HHG process becomes sensitive to the carrier-envelope-phase (CEP) of the driving field, even though the pulse duration is so long that no such sensitivity is observed in the absence of coherent phonons. The degree of CEP sensitivity vs. pump-probe delay is shown to be a highly selective measure for instantaneous structural changes in the lattice, providing a new approach for ultrafast multi-dimensional HHG-spectroscopy. Remarkably, the obtained temporal resolution for phonon dynamics is ~1 femtosecond, which is much shorter than the probe pulse duration because of the inherent sub-cycle contrast mechanism. Our work paves the way towards novel routes of probing phonons and ultrafast material structural changes and provides a mechanism for controlling the high harmonic response.

研究の動機と目的

• 1-fs未満の分解能を有する2次元材料における超高速格子ダイナミクスをプローブする新規な手法を開発すること。
• コherently励起されたフォノンがモノレイヤーhBNにおける高調波生成（HHG）スペクトルに与える影響を調査すること。
• フォノンがコherently励起された際、キャリアエンvelope位相（CEP）に敏感なHHGがどのように出現するかを明らかにすること。
• ポンププローブ遅延およびCEP依存性を併用することで、HHGを構造的ダイナミクスの多次元プローブとして確立すること。
• フォノン誘起の対称性破れが連続的HHG放射および強化された非線形応答を引き起こすことを実証すること。

提案手法

• 本研究では、Kohn-Sham形式および局所密度近似（LDA）を用いた時間に依存する密度汎関数理論（TDDFT）を用い、hBNにおける電子的およびイオン的ダイナミクスをシミュレートする。
• イオン運動はEhrenfestダイナミクスによりモデル化され、核上の力は電子密度およびレーザー場から計算され、電子-フォノン結合が可能となる。
• HHGプロセスは、ベクトルポテンシャル 𝐀(𝑡) = 𝐴₀𝑓(𝑡)cos(𝜔𝑡 + 𝜙𝐶𝐸𝑃)𝐞̂ を有する強力な赤外レーザーパルスによって駆動される。ここで、𝑓(𝑡) は𝑇𝑝 ≈ 25 fs（1600 nmで8T）のスーパー・サインエンベロープである。
• 時間に依存する電流密度 𝐣(𝐫, 𝑡) はKohn-Sham軌道から計算され、HHGスペクトルは電流の時間微分をフーリエ変換し、レーザー・エンベロープでフィルタリングすることで得られる。
• フォノンモードとして、縦光学（LO）モード（38.9 THz、25.7 fs周期）および面外光学（ZO）モード（24.3 THz、41.1 fs周期）が、格子定数の数パーセントの振幅で励起された。
• システムは、0.3 Bohrのグリッド、吸収境界、0.2 a.u.の時間ステップを用いたオープンソースのoctopusコードでシミュレートされ、収束性およびイオン化の最小化が確保された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBNにおけるコherently励起されたフォノンは、高調波生成（HHG）スペクトルの構造にどのように影響を与えるか？
• RQ2 長期間持続する赤外パルスのキャリアエンvelope位相（CEP）が、フォノンがコherently励起された状態で、HHGに測定可能な感度を誘発できるか？
• RQ3 このHHGベースのプローブによって達成可能なフォノンダイナミクスの時間分解能はどの程度か？
• RQ4 CEP感度の程度は、結合の圧縮や伸長といった即時の格子歪みとどのように相関するか？
• RQ5 フォノン誘起の格子モードが時間並進対称性を破り、連続的調波放射を引き起こす程度はどの程度か？

主な発見

• コherently励起されたフォノンの存在により、時間並進対称性の破れに起因して、離散的な調波次数からプラトー領域における連続的放射に変化するHHGスペクトルが観測された。
• HHG発生量はポンププローブ遅延に強く周期的かつ繰り返し振動し、フォノン振動周期（LOモードで25.7 fs）と一致しており、結合の圧縮と伸長を直接反映している。
• HHGプロセス固有のサブサイクルコントラスト機構に起因し、25-fsのプローブパルス長さよりもはるかに短い1フェムト秒の時間分解能が達成された。
• 多周期パルスであるにもかかわらず、コherently励起されたフォノンが存在する場合にのみ、HHG発生量にCEP感度が現れる。これは、新たな結合メカニズムを示している。
• CEP感度の程度はポンププローブ遅延に応じて変化し、格子内の即時の構造的変化を高選択性の高いリアルタイムプローブとして機能する。
• ポンププローブ遅延、CEP、およびレーザー偏光を同時に変化させることで、多次元HHG分光法が可能となり、超高速格子ダイナミクスを研究するための新ルートが開かれた。