[論文レビュー] Optically-Induced Symmetry Breaking via Nonlinear Phononics

Jared S. Ginsberg, Mohsen Jadidi+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 26, 2021

Advanced Fiber Laser Technologies参考文献 23被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、六方晶窒化ホウ素（hBN）における横光学フォノンの共鳴励起が、強力な光学非線形性を誘発することを示しており、これには強化されたフォースウェーブミキシングおよび三次高調波生成が含まれる。著者らは、フェムト秒未塔の非線形信号を観測し、フォノン媒介による非線形増幅のおかげで高調波生成効率が顕著に向上すると予測している。

ABSTRACT

Optical nonlinearities in solids reveal information about both the in-plane rotational and out-of-plane inversion symmetries of a crystal. In the van der Waals material hexagonal boron nitride (hBN) both these symmetries and the linear vibrational properties have led to the rich physics of mid-infrared phonon-polaritons. However, the role of strong electron-phonon nonlinearities requires further study. In this work, we investigate both theoretically and experimentally the rich interplay of phonon anharmonicity and symmetry in phonon-polariton mediated nonlinear optics. We show that large enhancements (>30x) of third-harmonic generation occur for incident femtosecond pulses that are resonant with the hBN transverse optical phonons. In addition, we predict and observe large transient sub-picosecond duration second-harmonic signals during resonant excitation, which in equilibrium is forbidden by symmetry. This surprising result indicates that instantaneous crystal inversion symmetry breaking can be optically induced and controlled via phonon interactions by both the power and polarization of the pump laser.

研究の動機と目的

• 六方晶窒化ホウ素（hBN）における強いフォノン共鳴が光学非線形性をどのように強化するかを調査すること。
• 非線形フォノニクスが超高速光学信号の生成および増幅に果たす役割を調査すること。
• 共鳴励起下でのフォースウェーブミキシングを用いて、格子振動の時間分解観測を実証すること。
• フォノン誘起非線形性を通じて、高調波生成効率が顕著に向上することを予測および検証すること。

提案手法

• 整形されたレーザーパルスを用いて、hBNの横光学フォノンモードを共鳴励起すること。
• フォースウェーブミキシング（FWM）を用いて、フェムト秒未塔の非線形信号を生成および検出すること。
• フォノン周波数で共鳴励起した条件下での三次高調波生成（THG）を測定すること。
• 理論的モデリングを用いて、フォノン強化非線形性および高調波生成効率を予測すること。
• 時間分解信号を分析して、結晶運動およびフォノン励起のダイナミクスを抽出すること。
• hBNのフォノンモードが示す強い非調和性を活用して、非線形光学応答を増幅すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBNにおける共鳴フォノン励起は、光学非線形性の強度および時間的プロファイルにどのように影響を与えるか？
• RQ2 フォースウェーブミキシングを用いて、hBNにおける格子振動をフェムト秒分解能で時間分解観測できるか？
• RQ3 フォノン共鳴は、hBNにおける三次高調波生成にどの程度向上効果をもたらすか？
• RQ4 フォノン媒介非線形性によって予測される高調波生成効率の向上はどの程度か？
• RQ5 光学励起と格子振動の結合は、対称性破れ非線形応答をどのように引き起こすか？

主な発見

• 著者らは、hBNの横光学フォノンの共鳴励起中に、フェムト秒未塔の持続時間のフォースウェーブミキシング信号を観測した。
• hBNの横光学フォノン周波数で励起した場合、三次高調波生成が顕著に増幅された。
• 時間分解FWM信号を用いることで、フェムト秒スケールでの結晶運動が直接観測可能となった。
• フォノン誘起非線形性が、高調波生成効率の大幅な上昇をもたらすと予測された。
• hBNにおける強いフォノン共鳴は、光学信号の非線形増幅器として機能し、強化された非線形光学応答を実現した。
• 理論的モデリングにより、観測された増幅効果が光学励起と非調和フォノンモードの相互作用に起因することが確認された。