[論文レビュー] Probing the role of Nd3+ ions in the weak multiferroic character of NdMn2O5 by optical spectroscopies

S. Mansouri, S. Jandl+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 18, 2018

Multiferroics and related materials参考文献 44被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ラマン分光法および赤外分光法を用いて、NdMn2O5におけるNd3+イオンの弱い多铁性挙動への寄与を調査した。28 K未満の温度で、Nd3+イオンがMn3+イオンと相互作用することで、基底状態のクライマー二重項の degeneracy が解け、Δ₀ ~7.5 cm⁻¹ の分裂が生じることを明らかにした。これにより、磁気的および誘電的秩序の両方に不可欠な役割を果たすことが示され、温度および磁場依存の結晶場励起からの直接的証拠が得られた。

ABSTRACT

Raman and infrared spectroscopies are used as local probes to study the dynamics of the Nd-O bonds in the weakly multiferroic NdMn2O5 system. The temperature dependence of selected Raman excitations reveals the splitting of the Nd-O bonds in NdMn2O5. The Nd3+ ion crystal field (CF) excitations in NdMn2O5 single crystals are studied by infrared transmission as a function of temperature, in the 1800-8000 cm-1 range, and under an applied magnetic field up to 11 T. The frequencies of all 4Ij crystal-field levels of Nd3+ are determined. We find that the degeneracy of the ground-state Kramers doublet is lifted (Δ0 ~7.5 cm-1) due to the Nd3+-Mn3+ interaction in the ferroelectric phase, below TC ~ 28 K. The Nd3+ magnetic moment mNd(T) and its contribution to the magnetic susceptibility and the specific heat are evaluated from Δ0(T) indicating that the Nd3+ ions are involved in the magnetic and the ferroelectric ordering observed below ~ 28 K. The Zeeman splitting of the excited crystal field levels of the Nd3+ ions at low temperature is also analyzed.

研究の動機と目的

• NdMn2O5におけるNd3+イオンの弱い多铁性挙動への寄与を理解すること。
• 振動分光法を用いてNd-O結合の局所的動態を調査すること。
• Nd3+の結晶場準位を特定し、その温度および磁場依存性を評価すること。
• Nd3+の磁気モーメントを評価し、系の磁化率および比熱への影響を検討すること。
• 約28 K未満の温度で、Nd3+が同時に発現する磁気的および誘電的秩序に果たす役割を明確にすること。

提案手法

• ラマン分光法を用いて、NdMn2O5単結晶中のNd-O結合に関連する温度依存の振動モードを測定した。
• 赤外透過分光法を用いて、1800–8000 cm⁻¹ の波数範囲で、Nd3+の結晶場励起を、温度および最大11 Tの磁場を変化させながら測定した。
• 赤外スペクトルから、Nd3+の全4Ij結晶場準位の周波数を抽出し、エネルギー準位構造を分析した。
• 低温での励起状態のゼーマン分裂を分析し、磁気的相互作用を調査した。
• 基底状態二重項の分裂幅Δ₀(T)の温度依存性を用いて、Nd3+イオンの磁気モーメントおよび巨視的性質への寄与を推定した。
• 理論的解析により、Δ₀(T) を磁化率および比熱に結びつけ、Nd3+の寄与を定量化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Nd3+イオンは、NdMn2O5における多铁性秩序にどのように寄与しているか？
• RQ2 Nd3+基底状態のクライマー二重項の分裂の起源は何か？ その温度および磁場依存性は？
• RQ3 Nd3+イオンは、誘電相における磁化率および比熱にどの程度寄与しているか？
• RQ4 Nd3+の結晶場準位は外部磁場に対してどのように応答するか？ これにより、磁気的相互作用はどのような情報を示すか？
• RQ5 Nd3+-Mn3+結合は、約28 K未満の多铁性状態の安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• NdMn2O5のフェロエレクトリック相において、28 K未満の温度でMn3+イオンとの相互作用により、Nd3+基底状態のクライマー二重項の degeneracy が約7.5 cm⁻¹ だけ解け、分裂が生じた。
• 分裂幅Δ₀(T)の温度依存性は、Nd3+イオンの磁気モーメントおよび系の磁化率への寄与を直接反映している。
• Nd3+イオンは比熱に顕著な寄与を示しており、多铁性相の低エネルギー励起に果たす役割を示している。
• 低温での励起状態のゼーマン分裂の観察により、Nd3+イオンが磁気的性質を有し、外部磁場と結合していることが確認された。
• 1800–8000 cm⁻¹ の範囲で観察された結晶場遷移は完全に分解され、NdMn2O5におけるNd3+の全4Ij準位が正確に特定された。
• データから、Nd3+イオンが受動的な存在ではなく、NdMn2O5の多铁性秩序機構に本質的に関与していることが確認された。