[論文レビュー] Quantum Computing in Pharma: A Multilayer Embedding Approach for Near Future Applications

Róbert Izsák, Christoph Riplinger+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 9, 2022

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 115被引用数 40

ひとこと要約

本論文は、医薬品分野におけるニアテーム量子コンピュータ向けに、活性空間選択を自動化するマルチレイヤー量子埋め込みフレームワークを提案する。局所化された断片軌道と摂動理論に基づく仮想軌道選択を組み合わせることで、強相関系の高精度な量子シミュレーションを可能にした。F2、[Fe]ヒドロゲナーゼ、テモポルフィンのシミュレーションで有効性を示し、特に光化学系において、量子補正が励起状態エネルギーとスペクトルを改善することが明らかになった。

ABSTRACT

Quantum computers are special purpose machines that are expected to be particularly useful in simulating strongly correlated chemical systems. The quantum computer excels at treating a moderate number of orbitals within an active space in a fully quantum mechanical manner. We present a quantum phase estimation calculation on F$_2$ in a (2,2) active space on Rigetti's Aspen-11 QPU. While this is a promising start, it also underlines the need for carefully selecting the orbital spaces treated by the quantum computer. In this work, a scheme for selecting such an active space automatically is described and simulated results obtained using both the quantum phase estimation (QPE) and variational quantum eigensolver (VQE) algorithms are presented and combined with a subtractive method to enable accurate description of the environment. The active occupied space is selected from orbitals localized on the chemically relevant fragment of the molecule, while the corresponding virtual space is chosen based on the magnitude of interactions with the occupied space calculated from perturbation theory. This protocol is then applied to two chemical systems of pharmaceutical relevance: the enzyme [Fe] hydrogenase and the photosenzitizer temoporfin. While the sizes of the active spaces currently amenable to a quantum computational treatment are not enough to demonstrate quantum advantage, the procedure outlined here is applicable to any active space size, including those that are outside the reach of classical computation.

研究の動機と目的

• 近い将来のノイジィな中規模量子（NISQ）デバイスを想定した、量子化学における量子シミュレーションの最適な活性空間選択の課題を解決すること。
• 環境効果を古典的計算に移譲することで、量子プロセッサの計算負荷を低減しつつ、高い精度を維持すること。
• 量子埋め込み法と統合することで、医薬品分野における実用的量子優位性を実現すること。
• 酵素や光感受性体など、ドラッグディスカバリに関連する複雑で強相関系の応用可能性を実証すること。
• 実際の量子ハードウェア（RigettiのAspen-11）上でフレームワークを検証し、QPEおよびVQEアルゴリズムを用いてより大きな系の性能をシミュレートすること。

提案手法

• 分子断片上に局在化した化学的に関連する占有軌道を特定することで、活性空間を自動的に選択する。
• 2次摂動理論（MP2）を用いて占有軌道と仮想軌道間の相互作用を計算し、相互作用の強さに基づいて仮想軌道を選択する。
• 減算型埋め込み法を適用して、古典的計算を用いて環境効果を補正し、活性空間の量子力学的取り扱いを保持する。
• 量子位相推定（QPE）と変分量子固有状態法（VQE）を組み合わせ、量子プロセッサ上で高精度な電子状態エネルギーと励起スペクトルを計算する。
• テモポルフィンには(4,4)活性空間モデル、F2には(2,2)を用い、量子計算結果を古典的CASCIおよびSTEOM-CIS計算と照合する。
• 幾何的および動的効果は古典的後処理により補正し、実験的吸収スペクトルとの比較を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 自動化された断片ベースの活性空間選択プロトコルは、量子化学における量子シミュレーションの精度と効率を向上させることができるか？
• RQ2 ニアテーム量子コンピュータからの量子補正は、テモポルフィンのような光化学系における電子励起状態の記述にどのように影響を与えるか？
• RQ3 量子埋め込み法は、[Fe]ヒドロゲナーゼのような強相関系において、静的および動的相関効果をどの程度補正できるか？
• RQ4 提案された埋め込みプロトコルは、古典的計算では到達できないサイズの活性空間に対しても適用可能か？
• RQ5 量子補正は、医薬品関連分子における垂直励起エネルギーおよび振動数強度の精度にどのような影響を与えるか？

主な発見

• RigettiのAspen-11 QPU上でF2の(2,2)活性空間における量子位相推定（QPE）計算は、古典的CASCI結果と0.01 eV以内の一致を示し、量子シミュレーション手法の妥当性を裏付けた。
• テモポルフィンでは、量子補正付きの埋め込み励起エネルギー（第二励起状態Ψ2）が2.523 eVであり、古典的CASCI値から0.2 eVの補正が見られた。これは顕著な量子的改善を示している。
• 本手法は、高エネルギー領域における高強度の二重ピークと、低エネルギー領域における低強度ピークという、実験吸収スペクトルの定性的な特徴を正確に再現した。
• テモポルフィンの(4,4)活性空間モデルは小さくても、主要な電子遷移を捉えており、STEOM-CISの振動数強度は原子単位で0.0295から2.5653の範囲に分布した。
• [Fe]ヒドロゲナーゼよりもテモポルフィンにおける埋め込み補正が顕著であったため、光化学系では基底状態酵素反応よりも量子優位性の可能性がより高いことが示唆された。
• 第三および第四励起状態（Ψ3およびΨ4）のQPE結果における簡併度は、より高い精度でなければ解消されず、今後の実装では量子ビットのコherencyと回路深さの向上が不可欠であることを示した。