[論文レビュー] Spatially indirect intervalley excitons in bilayer WSe2

Zhiheng Huang, Yanchong Zhao+17 more|arXiv (Cornell University)|Aug 20, 2021

2D Materials and Applications参考文献 57被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、窒化ホウ素でカプセル化された二層タングステンジルセナイド（WSe2）における電場可変光励起分光法を用いて、空間的に非局在な間層間励起子を同定した。この励起子は、Q準位からの電子とK/Γ準位からの正孔を含む運動量非局在型である。これらの励起子のエネルギー準位の順序は垂直電場によって逆転可能であり、強いドーピング感受性の円偏光を示す。これにより、バルレオニクスおよびオプトエレクトロニクス分野における新たな道筋が開かれる。

ABSTRACT

Spatially indirect excitons with displaced wavefunctions of electrons and holes play a pivotal role in a large portfolio of fascinating physical phenomena and emerging optoelectronic applications, such as valleytronics, exciton spin Hall effect, excitonic integrated circuit and high-temperature superfluidity. Here, we uncover three types of spatially indirect excitons (including their phonon replicas) and their quantum-confined Stark effects in hexagonal boron nitride encapsulated bilayer WSe2, by performing electric field-tunable photoluminescence measurements. Because of different out-of-plane electric dipole moments, the energy order between the three types of spatially indirect excitons can be switched by a vertical electric field. Remarkably, we demonstrate, assisted by first-principles calculations, that the observed spatially indirect excitons in bilayer WSe2 are also momentum-indirect, involving electrons and holes from Q and K/Γ valleys in the Brillouin zone, respectively. This is in contrast to the previously reported spatially indirect excitons with electrons and holes localized in the same valley. Furthermore, we find that the spatially indirect intervalley excitons in bilayer WSe2 can exhibit considerable, doping-sensitive circular polarization. The spatially indirect excitons with momentum-dark nature and highly tunable circular polarization open new avenues for exotic valley physics and technological innovations in photonics and optoelectronics.

研究の動機と目的

• 電子と正孔の波動関数が重ならない空間的非局在励起子を、二層WSe2で同定し、その特徴を明らかにすること。
• 局内準位の閉じ込めを超えた励起子状態における間準位結合の役割を調査すること。
• 外部電場がこれらの励起子のエネルギー準位順序および偏光特性に与える影響を調査すること。
• ドーピングが観察された励起子状態の円偏光に与える影響を特定すること。
• 電場可変性を示す励起子特性を通じて、二層WSe2がバルレオニックおよび光デバイス応用に適している可能性を確立すること。

提案手法

• hBNカプセル化二層WSe2を用いた電場可変光励起分光測定を実施し、励起子遷移を調査する。
• 垂直電場を印加して、電子と正孔の空間的分離およびエネルギー準位を制御する。
• 第一原理計算を用いて、Q準位からの電子とK/Γ準位からの正孔を含む運動量非局在型励起子の性質を確認する。
• 光励起分光スペクトルに現れるフォノンリピカを分析し、明確に区別可能な励起子状態を同定する。
• ドーピングおよび電場の関数としての円偏光度を測定し、その可変性を評価する。
• 実験結果と理論モデルを比較することで、間準位励起子の存在およびその性質を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 外部電場下における二層WSe2にどのような種類の空間的非局在励起子が存在するか？
• RQ2 これらの励起子のエネルギー準位順序は、印加電場の方向および大きさにどのように依存するか？
• RQ3 観察された励起子は運動量非局在的であるか。つまり、ブリユアンゾーン内の異なる準位からの電子と正孔を含むか？
• RQ4 ドーピングおよび電場を用いて、これらの励起子の円偏光を可変にできるか？
• RQ5 間準位結合は、これらの励起子状態の安定化および特性化に果たす役割は何か？

主な発見

• 電場制御下の二層WSe2において、3種類の明確に区別できる空間的非局在励起子（フォノンリピカを含む）が同定された。
• 垂直電場を印加することで、3つの励起子状態間のエネルギー順序が、異なる面内方向の電気双極子モーメントに起因して逆転可能である。
• 第一原理計算により、観察された励起子が運動量非局在的であることが確認され、電子はQ準位、正孔はK/Γ準位からのものである。
• 空間的非局在間準位励起子は、強いドーピング感受性の円偏光を示し、これによりチューナブルなバルレオニック偏光が可能であることが示唆された。
• これらの励起子の運動量暗黙性と高い可変性を組み合わせることで、低損失バルレオニックおよび光デバイスへの応用が期待される。
• 空間的非局在性と間準位非局在性の独自の組み合わせにより、励起子のコherenとスピン-バルレオニックロックの制御に新たな道筋が開かれる。