[論文レビュー] Strong Coupling Nature of the Excitonic Insulator State in Ta$_2$NiSe$_5$

K. Sugimoto, Satoshi Nishimoto+2 more|PubMed|Mar 15, 2018

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、電子-正孔吸引相互作用が強く、バンドギャップのないバンドオーバーラップ半金属である非相互作用バンド構造であるにもかかわらず、事前に形成された励起子のボーズ・アインシュタイン凝縮（BEC）が発生する、Ta₂NiSe₅に新しい励起子絶縁体状態が存在することを示している。密度汎関数理論（DFT）および密度行列繊維縮小法（DMRG）計算により、転移温度以上でも有限なバンドギャップが存在することが明らかとなり、Mott絶縁体とは異なる新しい絶縁体状態が特定された。光学伝導度およびARPESの実験データから強く支持されている。

ABSTRACT

We analyze the measured optical conductivity spectra using the density-functional-theory-based electronic structure calculation and density-matrix renormalization group calculation of an effective model. We show that, in contrast to a conventional description, the Bose-Einstein condensation of preformed excitons occurs in Ta_{2}NiSe_{5}, despite the fact that a noninteracting band structure is a band-overlap semimetal rather than a small band-gap semiconductor. The system above the transition temperature is therefore not a semimetal but rather a state of preformed excitons with a finite band gap. A novel insulator state caused by the strong electron-hole attraction is thus established in a real material.

研究の動機と目的

• Ta₂NiSe₅における従来の励起子絶縁体像と実験的観察との間の長年の矛盾を解消すること。
• 約0.4 eVの観察された光学伝導度ピークが、バンド遷移やフォノンではなく励起子効果に起因するかどうかを特定すること。
• 非相互作用バンド構造がバンドオーバーラップ半金属であるにもかかわらず、転移温度以上でも事前に形成された励起子のボーズ・アインシュタイン凝縮（BEC）を示すかどうかを明確にすること。
• 強い電子-正孔吸引相互作用によって駆動される、Mott絶縁体とは対照的な新しいタイプの絶縁体状態を確立すること。
• 強い電子-正孔相関とバンドオーバーラップ半金属的構造を組み合わせた状況下で、価電子帯に二重ピーク構造が観察される現象を解明すること。

提案手法

• WIEN2kコードを用いた密度汎関数理論（DFT）計算により、Ta₂NiSe₅およびTa₂NiS₅の電子構造を一般化勾配近似でモデル化する。
• フェルミ準拠付近の物理的本質を捉えるために、低エネルギー有効3鎖 Hubbard モデルを構築する。
• 強い電子相関領域における光学伝導度および単粒子スペクトル関数を計算するために、密度行列繊維縮小法（DMRG）を適用する。
• 有効モデルの平均場近似を用いて、基底状態および有限温度の相図（BECおよびFFLO型状態を含む）を導出する。
• DFTおよびDMRGの結果を実験的光学伝導度およびARPESデータと比較し、理論モデルの妥当性を検証する。
• 有効モデルを用いて、光励起および圧力の効果がバンド構造および励起子秩序に与える影響をシミュレートする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ta₂NiSe₅における顕著な光学伝導度ピーク（約0.4 eV）は、バンド遷移やフォノンではなく、励起子効果に起因するものか？
• RQ2 Ta₂NiSe₅の価電子帯に観察された二重ピーク構造は、バンドオーバーラップ半金属的バンド構造と強い電子-正孔吸引相互作用を組み合わせることで説明可能か？
• RQ3 非相互作用バンド構造がバンドオーバーラップ半金属であるにもかかわらず、Ta₂NiSe₅の励起子絶縁体状態は、事前に形成された励起子のボーズ・アインシュタイン凝縮（BEC）として最も適切に記述できるか？
• RQ4 系がTc以上でも有限なバンドギャップを維持するのはなぜか？これは絶縁体状態の性質にどのような意味を持つのか？
• RQ5 電子-正孔吸引相互作用は、Mott絶縁体とは対照的な新しい絶縁体状態を安定化させる役割を果たすのか？

主な発見

• Ta₂NiSe₅における約0.4 eVの光学伝導度ピークは励起子遷移に起因し、相反する構造を持つTa₂NiS₅では観察されないため、多体効果に起因することが示唆される。
• 非相互作用バンド構造がバンドオーバーラップ半金属（Eg < 0）であるにもかかわらず、Ta₂NiSe₅の基底状態は有限なバンドギャップを有するBEC型励起子絶縁体である。
• 有効3鎖 Hubbard モデルに対するDMRG計算により、強いカップリング領域においてもBEC型励起子絶縁体状態の出現が確認され、Eg ≈ 0 であっても成立する。
• ARPESで観察された価電子帯の二重ピーク構造は、強い電子-正孔吸引相互作用とバンドオーバーラップ半金属的構造を組み合わせたモデルによって再現可能であり、事前に形成された励起子像を支持する。
• 系はTc以上でも有限なバンドギャップおよび絶縁的挙動を示しており、これは絶縁体状態が非相互作用系のバンドギャップではなく、強い電子-正孔吸引相互作用によって事前に形成されていることを示している。
• 本研究により、強い電子-正孔吸引相互作用によって駆動される、Mott絶縁体とは対照的な新しいタイプの絶縁体状態が確立された。