[論文レビュー] Sub-bandgap activated charges transfer in a graphene-MoS2-graphene heterostructure

Sunil Kumar, Arvind Singh+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2021

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、グラフェン-MoS2-グラフェンヘテロ構造において、準位下の光励起が超高速な電荷移動を誘発することを示した。これは、MoS2の1.88 eVのバンドギャップを下回る光子エネルギーに対しても、広帯域のTHz応答を実現可能にしている。超高速ポンプ-THzプローブ分光法を用いて、著者らは一時的導電性の増大を明らかにし、半導体のバンドギャップ未満で動作する系を活性化するための界面電子的結合に起因するメカニズムを提案した。これにより、THz帯域における光エレクトロニクスの応用が拡張される。

ABSTRACT

Monolayers of transition metal dichalcogenides are semiconducting materials which offer many prospects in optoelectronics. A monolayer of molybdenum disulfide (MoS2) has a direct bandgap of 1.88 eV. Hence, when excited with optical photon energies below its bandgap, no photocarriers are generated and a monolayer of MoS2 is not of much use in either photovoltaics or photodetection. Here, we demonstrate that large size MoS2 monolayer sandwiched between two graphene layers makes this heterostructure optically active well below the band gap of MoS2. An ultrafast optical pump-THz probe experiment reveals in real-time, transfer of carriers between graphene and MoS2 monolayer upon photoexcitation with photon energies down to 0.5 eV. It also helps to unravel an unprecedented enhancement in the broadband transient THz response of this tri-layer material system. We propose possible mechanism which can account for this phenomenon. Such specially designed heterostructures, which can be easily built around different transition metal dichalcogenide monolayers, will considerably broaden the scope for modern optoelectronic applications at THz bandwidth.

研究の動機と目的

• 準位下の励起条件下におけるグラフェン-MoS2-グラフェンヘテロ構造の電荷移動ダイナミクスを調査すること。
• 遷移金属ジカルコゲナイド単層が、その固有のバンドギャップ制限を超えて光エレクトロニクス素子に利用可能かどうかを検討すること。
• 半導体のバンドギャップ未満の光子エネルギーで励起された際の2次元ヘテロ構造における光学活性を引き起こす新しいメカニズムを同定および特徴づけること。
• 三層2次元ヘテロ構造において、強化された広帯域一時的THz応答を実証し、THz光エレクトロニクス分野への応用可能性を示すこと。

提案手法

• ヘテロ構造内のリアルタイム電荷キャリアダイナミクスをモニタリングするために、超高速ポンプ-THzプローブ分光法が用いられた。
• モノレイヤーMoS2は機械的剥離法により調製され、2枚のグラフェン層の間に転写されて垂直ヘテロ構造が形成された。
• 光励起には、MoS2の1.88 eVバンドギャップよりもはるかに低い0.5 eVのエネルギーを持つ光子が使用された。
• 時間分解THz透過測定を用いて、一時的導電度およびキャリアダイナミクスを抽出した。
• 理論的解析を通じて、界面電子的結合と共鳴的電荷移動経路を含むメカニズムが提案された。
• 補足情報では、ヘテロ構造の詳細な構造的および光学的特徴づけが提供された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoS2のバンドギャップ1.88 eV未満の光子エネルギーで励起された場合、グラフェン-MoS2-グラフェンヘテロ構造で電荷移動が生じるか？
• RQ2 準位下の励起条件下で観察された強化された広帯域一時的THz応答の起源は何か？
• RQ3 グラフェンとMoS2の界面結合が、半導体のバンドギャップ未満で光学活性を発現させる仕組みは何か？
• RQ4 この2次元ヘテロ構造系における超高速電荷移動の時間スケールおよびメカニズムは何か？
• RQ5 このメカニズムは、他の遷移金属ジカルコゲナイド単層にも一般化可能であり、THz光エレクトロニクス応用の拡大に寄与できるか？

主な発見

• 超高速ポンプ-THzプローブ実験により、MoS2の1.88 eVバンドギャップをはるかに下回る0.5 eVの光子で励起された際、グラフェンとMoS2層間でリアルタイムの電荷移動が観測された。
• ヘテロ構造は、準位下の励起に対しても顕著な広帯域一時的THz応答の増大を示した。
• 観察された応答は、従来のバンド-バンド遷移では説明できないため、新しい励起メカニズムが存在することが示唆された。
• この増大は、ヘテロ構造の構造的特徴に起因する界面電子的結合および共鳴的電荷移動経路によって誘導されたものとされる。
• このメカニズムは、他の遷移金属ジカルコゲナイド単層に対しても一般化可能であり、THz周波数帯域における新しい光エレクトロニクス素子の実現に寄与する。
• 本研究では、2次元van der Waalsヘテロ構造を設計することで、個々の成分のバンドギャップを超えた光学活性を拡張可能であることが示された。