[論文レビュー] Theoretical analysis on the possibility of superconductivity in a trilayer Ruddlesden-Popper nickelate La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ under pressure and its experimental examination: comparison with La$_3$Ni$_2$O$_7$

Hirofumi Sakakibara, Masayuki Ochi+10 more|arXiv (Cornell University)|Sep 18, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 92被引用数 11

ひとこと要約

論文は、DFT由来のモデルを用いたFLEXおよびEliashberg形式で高圧下におけるLa4Ni3O10の超伝導性の可能性を理論的に分析し、La3Ni2O7と比較するため関連するニオケット酸化物の高圧輸送実験を補完する。

ABSTRACT

We study the possibility of superconductivity in a trilayer Ruddlesden-Popper nickelate La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ under pressure both theoretically and experimentally, making comparison with the recently discovered high $T_c$ superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$, a bilayer nickelate. Through DFT calculations, we find that a structural phase transition from monoclinic to tetragonal takes place around 10 - 15 GPa. Using the tetragonal crystal structure, we theoretically investigate the possibility of superconductivity, where a combination of fluctuation exchange approximation and linearized Eliashberg equation is applied to a six-orbital model constructed from first principles band calculation. The obtained results suggests that La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ may also become superconducting under high pressure with $T_c$ comparable to some cuprates, although it is not as high as La$_3$Ni$_2$O$_7$. We also perform experimental studies using our polycrystalline samples of La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$ and La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$. The superconducting transition of La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$, with a maximum onset $T_c$ of 67.0 K at a pressure of 26.5 GPa, is confirmed by a drop in the electrical resistance, as well as the magnetic field dependence of the resistance. Quite interestingly, similar temperature and magnetic field dependencies of the resistance are observed also for La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$, where a drop in the resistance is observed at lower temperatures compared to La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$, under pressures of 32.8 GPa and above. Given the theoretical expectation, the reduction in the resistance can most likely be attributed to the occurrence of superconductivity in La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$. The temperature at which the resistance deviates from a linear behavior, considered as the onset $T_c$, monotonically increases up to 23 K at 79.2 GPa, which is opposite to the pressure dependence of $T_c$ in La3Ni2O7.01.

研究の動機と目的

• 高圧下の三層ニオケト酸化物における超伝導性の探索動機を示し、次元性と軌道物理が対ペアリングに与える影響を理解する。
• La4Ni3O10を高圧下での第一原理ベースの六軌道モデルとして構築し、スピンゆらぎに基づく対称化ペアリングを評価して超伝導性を検討する。
• La3Ni2O7に対する高圧抵抗測定（La3Ni2O7.12およびLa4Ni3O9.99）と理論予測を比較し、超伝導性の存在の痕跡を特定する。
• 圧力下の構造相転移を調査し、超伝導性の潜在的な領域として四方晶相を特定する。

提案手法

• 圧力下での構造最適化のためにVASPでPBEsolとPAWを用いたDFT計算を実施する。
• 約20 GPa付近で単斜晶相から四方晶相への遷移を同定し、フォノン計算によって虚数モードがないことを検証し四方晶相を確立する。
• 四方晶構造（40 GPa）に基づきWannier90を用いて六軌道モデル（三Ni層×二Ni軌道）を tight-binding 形式で構築する。
• FLEXをオンサイト相互作用（U、U'、J、J'）とともに適用し、線形化エリヤシュバーグ方程式を解いて超伝導固有値λをTcの代理として得る。
• 結合帯・反結合帯・非結合d3z^2−r^2バンドを横断する超伝導ギャップ関数とドーピング依存性を分析する。
• La4Ni3O10についての理論的発見を、前に研究されたLa3Ni2O7と比較して相対的なTc期待を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La4Ni3O10はその四方晶相で高圧下において超伝導になるか？
• RQ2 La4Ni3O10のFe系に似たスピンゆらぎと多軌道バンドは、La3Ni2O7と比較して超伝導ペアリングにどのような影響を与えるか？
• RQ3 非結合d3z^2−r^2バンドの存在とバンド充填が超伝導固有値λに与える影響はどのようか？
• RQ4 関連ニオケト酸化物における実験的に観測された高圧抵抗挙動は、超伝導解釈と整合するか？

主な発見

層差	ΔE（eV）	t_perp（eV）	t_{3z^2−r^2}（eV）	t_{x^2−y^2}（eV）	t_{x^2−y^2−3z^2−r^2}（eV）
inner	0.105	-0.712	-0.163	-0.541	-0.294
outer	0.257	-0.117	-0.538	-0.285	-0.000
La3Ni2O7	0.372	-0.664	-0.117	-0.491	-0.242

• DFTは約20 GPaで単斜晶から四方晶への遷移を予測し、高圧下で安定な四方晶I4/mmm構造を示す。
• 40 GPaでのLa4Ni3O10に対して六軌道モデルはLa3Ni2O7と比べて超伝導固有値λが低下するものの依然として大きく、いくつかの銅酸化物に見られる範囲に相当する。
• La4Ni3O10のλは報告された化学組成近傍で局所的に最大化され、3つのd3z^2−r^2バンドすべてがこの領域で超伝導に寄与する。
• 超伝導ギャップ関数の解析は、結合/反結合帯および非結合帯間で符号変化を示しており、多帯間の層間ペアリング傾向を示唆する。
• 実験的には、La3Ni2O7.12は26.1 GPaでTcの onsetが約78 K、La4Ni3O9.99は79.2 GPaで onset 温度が約23 K付近まで増加する抵抗の低下を示しており、三層サンプルでの高圧下超伝導の可能性を示唆する。