[論文レビュー] Theory of non-equilibrium thermoelectric effects in nanoscale junctions

Yonatan Dubi, Massimiliano Di Ventra|arXiv (Cornell University)|May 9, 2008

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 4被引用数 97

ひとこと要約

本稿では、ナノスケール接合における熱電効果を非平衡開放量子系のアプローチで扱い、動的電子・バスタイとの相互作用に起因する共鳴構造および強い幾何的感度を有するサーモポテンシャルの出現を明らかにした。また、局所的温度プローブを導入し、熱伝導率の法則の破れを明らかにした。これは、電極の結合強度に応じて、冷たいリードに高温領域が形成されたり、ワイヤーに温度の振動が生じたりする。

ABSTRACT

Despite its intrinsic non-equilibrium origin, thermoelectricity in nanoscale systems is usually described within a static scattering approach which disregards the dynamical interaction with the thermal baths that maintain energy flow. Using the theory of open quantum systems we show instead that unexpected properties, such as a resonant structure and large sign sensitivity, emerge if the non-equilibrium nature of this problem is considered. Our approach also allows us to define and study a local temperature, which shows hot spots and oscillations along the system according to the coupling of the latter to the electrodes. This demonstrates that Fourier's law -- a paradigm of statistical mechanics -- is violated at the nanoscale.

研究の動機と目的

• 静的散乱理論の限界を克服し、ナノスケール系における非平衡熱電効果を記述すること。
• 時間に依存する熱浴との相互作用を考慮することで、サーモポテンシャルの動的形成をモデル化すること。
• 浮遊プローブ法を用いて物理的に測定可能な局所的電子温度を定義・計算すること。
• 非平衡状態におけるナノスケール電子系におけるフォーリエの法則の有効性を検証すること。
• 非線形サーモポテンシャルや空間的温度振動といった、実験的に検証可能なシグネチャーを予測すること。

提案手法

• 非平衡状態における多体密度行列のダイナミクスを記述するため、リンドブラッド型の量子マスター方程式を用いる。
• 計算の可能性を確保するため、多体スーパーオペレーターを単粒子密度行列形式に写像する。
• 異なる温度に置かれた熱浴と結合する2つのリード、1次元ワイヤーを有するナノスケール接合をモデル化する。
• マスター方程式に緩和項を追加することで局所的温度の浮遊プローブを導入し、系のダイナミクスへの摂動を最小限に抑えるようにプローブ温度を調整する。
• マスター方程式を数値的に解き、定常状態の電子分布関数および局所的温度プロファイルを計算する。
• 温度勾配および接合の幾何的形状に応じたサーモポテンシャルの分析を行い、符号の感度を含む解析を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノスケール接合におけるサーモポテンシャルは、温度勾配に対して非線形的にどのように依存し、どのような共鳴構造が出現するか？
• RQ2 非平衡ナノ系において、電子またはホール輸送の観点からサーモポテンシャルの符号を信頼して解釈できないのはなぜか？
• RQ3 非平衡ナノスケール系において、物理的に意味のある局所的温度をどのように定義・測定できるか？
• RQ4 局所的温度プロファイルは、ナノスケール接合においてどのようにフォーリエの法則を破るか？
• RQ5 電極の結合強度の変化が、局所的温度およびサーモポテンシャルの空間的分布にどのように影響を与えるか？

主な発見

• サーモポテンシャルは、温度勾配に対して強い非線形依存性を示し、標準的な散乱理論では観察されない共鳴構造を有する。
• サーモポテンシャルの符号は、接合の幾何的形状に極めて敏感であり、電子またはホール輸送の観点からの単純な解釈は不可能である。
• 系のダイナミクスへの摂動を最小限に抑える浮遊プローブを用いることで、局所的温度を操作的に定義できる。
• 弱い結合条件下では、冷たいリードに高温領域（ホットスポット）が形成され、フォーリエの法則に反する。
• 中程度の結合条件下では、ワイヤーに沿って温度の振動が生じ、拡散的熱輸送の破綻を示す。
• 強い結合条件下では、ワイヤー全体が均一な温度に達するが、温度勾配の大部分は接触部に集中し、高伝導率接合における低サーモポテンシャルの実験的観測と整合的である。