[論文レビュー] Ultra-high-resolution imaging of moir\'e lattices and superstructures using scanning microwave impedance microscopy under ambient conditions

Kyunghoon Lee, M. Iqbal Bakti Utama+14 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 76被引用数 46

ひとこと要約

本論文は、約100 nmのプローブチップを有するにもかかわらず、大気中条件下で5 nm未満の空間分解能を達成する超高解像度走査マイクロ波インピーダンス顕微鏡（uMIM）を提示する。これにより、ねじれグラフェンベースのファンデルワールスヘテロ構造におけるモアレ格子やスーパーモジュレーション構造の直接ナノスケール画像化が可能となった。この手法により、ねじれたグラフェンと六方窒化ホウ素層の相互作用によって形成される、新しいクラスのカゴメ型モアレ格子やスーパーモジュレーションパターンといったモアレスーパーモジュレーション構造が同定された。これらの構造は、フラットバンドや相関量子状態の工学的設計に応用可能である可能性を示している。

ABSTRACT

Two-dimensional heterostructures with layers of slightly different lattice vectors exhibit a new periodic structure known as moire lattices. Moire lattice formation provides a powerful new way to engineer the electronic structure of two-dimensional materials for realizing novel correlated and topological phenomena. In addition, superstructures of moire lattices can emerge from multiple misaligned lattice vectors or inhomogeneous strain distribution, which offers an extra degree of freedom in the electronic band structure design. High-resolution imaging of the moire lattices and superstructures is critical for quantitative understanding of emerging moire physics. Here we report the nanoscale imaging of moire lattices and superstructures in various graphene-based samples under ambient conditions using an ultra-high-resolution implementation of scanning microwave impedance microscopy. We show that, quite remarkably, although the scanning probe tip has a gross radius of ~100 nm, an ultra-high spatial resolution in local conductivity profiles better than 5 nm can be achieved. This resolution enhancement not only enables to directly visualize the moire lattices in magic-angle twisted double bilayer graphene and composite super-moire lattices, but also allows design path toward artificial synthesis of novel moire superstructures such as the Kagome moire from the interplay and the supermodulation between twisted graphene and hexagonal boron nitride layers.

研究の動機と目的

• 大気中条件下で機能的2次元ヘテロ構造内のモアレ格子やスーパーモジュレーション構造を、高スループットかつ非破壊的にナノスケールで画像化するための手法を開発すること。
• 通常、プローブチップ半径（約50–100 nm）に制限される従来の走査マイクロ波インピーダンス顕微鏡（sMIM）の分解能限界を克服すること。
• 複数の不整列した格子ベクトルや歪みの不均一性に起因する、スーパーモジュレーションやカゴメ型格子のようなモアレスーパーモジュレーション構造を直接可視化できること。
• 局所的な電子的構造、特にスタッキング順序（例：ベーナル対比ルーマホエドラル）のドメイン特異的変化を定量的かつ導電性に敏感にプローブできること。
• フラットバンドを有する相関量子状態を実現するための、モアレスーパーモジュレーション構造の人工的設計への道筋を示すこと。

提案手法

• 本研究では、通常のsMIM装置を用い、特別に処理されたチップと試料を用いて、チップ半径を超える超高解像度を実現する走査マイクロ波インピーダンス顕微鏡（uMIM）を採用した。
• チップの処理は、繰り返し走査を施すことで、導電性および絶縁性の吸着種がチップ先端に再分配され、金属的チェーンを形成する。このチェーンが電磁的結合を支配し、5 nm未満の分解能を実現する。
• uMIM信号は、チップ-試料アドミッタンスの実部（Re）および虚部（Im）から抽出され、uMIM-Imは局所的シート導電度に単調に増加するため、高感度な導電度マップが可能となる。
• 接触モードで動作させ、チップを反発領域に保つことで、チップ先端における高局在的電磁的結合を確保した。
• uMIM画像の高速フーリエ変換（FFT）を用いて、モアレ周期を抽出し、複数のモアレ格子による干渉パターンを含むスーパーモジュレーション構造を同定した。
• 理論的モデリングにより、スーパーモアレ周期を以下の式を用いて解析した：𝜆𝑠 = 1 / √[(1/𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺)² + (1/𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁)² − 2cos(∆𝜃𝑠)/ (𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺 𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁)]。この式により、観測された長周期スーパーモジュレーションが妥当に裏付けられた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超高解像度走査マイクロ波インピーダンス顕微鏡（uMIM）は、約100 nmのプローブチップ半径を有するにもかかわらず、大気中条件下で5 nm未満の空間分解能を達成できるか？
• RQ2 uMIMにおける分解能向上のメカニズムは何か？また、チップ処理がどのように5 nm未満の分解能を実現するのか？
• RQ3 uMIMは、多層2次元ヘテロ構造内でのスーパーモジュレーションパターンやカゴメ型格子のようなモアレスーパーモジュレーション構造を解像できるか？
• RQ4 ねじれ二重ビレイヤー状グラフェン（tDBG）において、局所的導電度の変化はスタッキング順序（例：ベーナル対比ルーマホエドラル）とどのように相関しているか？
• RQ5 uMIMは、アライメントされたモアレ成分から形成されるカゴメ型格子のような人工的モアレスーパーモジュレーション構造の画像化と特性評価に用いることができるか？

主な発見

• uMIMは、チップ先端に導電性金属チェーンを形成するチップ処理により、大気中条件下で5 nm未満の空間分解能を達成した。これは、約100 nmの粗いチップ半径を著しく上回る。
• マジックアングルねじれ二重ビレイヤー状グラフェン（tDBG）におけるモアレ周期は(10.9 ± 0.7) nmであり、これに対応するねじれ角度は(1.3 ± 0.1)°と測定された。これは、相関状態を示す「マジックアングル」と一致する。
• uMIM-Im信号の差異に基づき、tDBGに3つの異なるドメイン（ABAB（ベーナル）、ABCA（ルーマホエドラル）、近似的に円形のABBCスタッキング）を解像した。ルーマホエドラルドメインは低い導電度を示した。
• BG/BG/hBNヘテロ構造では、14.1 nmおよび12.3 nmのモアレ周期の干渉により予測される45.2 nmと一致する45.7 nmの周期性を示すスーパーモジュレーションパターンが観測された。
• 2:1の周期比（𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺 = 24.5 ± 1.1 nm, 𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁 = 13.1 ± 0.1 nm）を持つBG/BG/hBN系で、カゴメ型モアレスーパーモジュレーション格子が実際に形成され、画像化に成功した。計算されたミニバンドは、約3 meVの帯域幅を示すフラット伝導帯を有していた。
• uMIM-Im信号は、tTGおよびtDBGのドメイン境界における歪み誘起歪みや渦状構造を明らかにした。これは、局所的電子的不均一性が量子相形成に寄与する可能性を示唆している。