[論文レビュー] Ultrafast X-ray imaging of the light-induced phase transition in VO2

Allan S. Johnson, Daniel Pérez-Salinas+27 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2022

Transition Metal Oxide NanomaterialsMaterials Science被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、フェムト秒分解能で、時間的・スペクトル的に解像されたコherent X線イメージングを用いて、VO2における光誘発絶縁体-金属相転移の超高速なプロセスを観測した。200 fsのスイッチングにより、高応答性の正方晶歪みを示すルチル金属相に移行するが、空間的不均一性は数100ピコ秒を過ぎてから初めて顕在化する。これは、空間的に平均化されたプローブによる解釈に疑問を呈するものである。

ABSTRACT

Using light to control transient phases in quantum materials is an emerging route to engineer new properties and functionality, with both thermal and non-thermal phases observed out of equilibrium. Transient phases are expected to be heterogeneous, either through photo-generated domain growth or by generating topological defects, and this impacts the dynamics of the system. However, this nanoscale heterogeneity has not been directly observed. Here we use time- and spectrally resolved coherent X-ray imaging to track the prototypical light induced insulator-to-metal phase transition in vanadium dioxide on the nanoscale with femtosecond time resolution. We show that the early-time dynamics are independent of the initial spatial heterogeneity and observe a 200 fs switch to the metallic phase. A heterogeneous response emerges only after hundreds of picoseconds. Through spectroscopic imaging, we reveal that the transient metallic phase is a highly orthorhombically strained rutile metallic phase, an interpretation that is in contrast to those based on spatially averaged probes. Our results demonstrate the critical importance of spatially and spectrally resolved measurements for understanding and interpreting the transient phases of quantum materials.

研究の動機と目的

• 量子材料における光誘発相転移の過程で生じるナノスケールの不均一性を直接観測すること。
• フェムト秒時間分解能および空間分解能を用いて、VO2における絶縁体-金属相転移のダイナミクスを解明すること。
• 初期の空間的不均一性が、相転移の初期ダイナミクスに与える影響を特定すること。
• スペクトル的に解像されたイメージングを用いて、一時的金属相の構造的および電子的性質を同定すること。
• 空間的に平均化された分光技術による解釈に疑問を呈するために、局所的な構造的歪みを明らかにすること。

提案手法

• 自由電子レーザーを用いた時間的・スペクトル的に解像されたコherent X線イメージングにより、フェムト秒時間分解能でVO2薄膜をプローブする。
• コherent X線回折イメージング（CXDI）を用いて、ナノスケール空間分解能で実空間における電子密度および格子歪みを再構築する。
• 光学レーザーパルスでVO2を励起し、X線パルスで可変遅延での一時的状態をプローブするポンプ・プローブ設定。
• X線回折パターンのスペクトル解析により、一時的相における結晶対称性および歪みを同定する。
• 初期空間的不均一性の有無に応じたダイナミクスの比較により、相核生成に与える影響を評価する。
• 高度なデータ解析を用いて、一時的金属相における歪み場および対称性の破れを抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 VO2の初期空間的不均一性は、光誘発絶縁体-金属相転移の初期ダイナミクスに影響を与えるか？
• RQ2 VO2の一時的金属相の構造的対称性および歪み状態は何か？
• RQ3 相転移は空間的・時間的におそろしいか？ナノスケールの不均一性はいつ顕在化するか？
• RQ4 空間的に平均化された分光的技術は、一時的相の真の性質をどれほど歪んで表現しているか？
• RQ5 コherent X線イメージングは、超高速相転移過程におけるトポロジカル欠陥の形成やドメイン成長を解像できるか？

主な発見

• VO2における絶縁体-金属相転移は200 fsで進行し、初期空間的不均一性に依存しない。これは、初期段階で一貫性のある、核生成に依存しないプロセスであることを示唆する。
• 高い正方晶歪みを示すルチル型金属相が一時的状態として形成されるが、これは対称的相転移に基づく単純なモデルとは矛盾する。
• 空間的不均一性およびドメイン成長は、数100ピコ秒を過ぎてから初めて顕在化する。これは、不均一ダイナミクスの遅延した出現を示している。
• 分光的イメージングにより、一時的金属相は対称的ルチル構造ではなく、強い格子歪みおよび歪みを示すことが判明した。
• 量子材料における一時的相の正しく解釈するには、空間的およびスペクトル的に解像された測定が不可欠であることが示された。
• 本研究は、初期ダイナミクスが一様かつ一貫しているが、欠陥に起因するものではないことを示し、長年のVO2相転移ダイナミクスの曖昧さを解消した。