[論文レビュー] USE OF TWO-PARTICLE SIMULATIONS FOR THE EVALUATION OF THE FLOCCULATION RATE IN THE CASE OF INSURMOUNTABLE REPULSIVE BARRIERS

Germán Urbina-Villalba|arXiv (Cornell University)|Aug 13, 2016

Surfactants and Colloidal Systems参考文献 29被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、克服できない反発的障壁を有するコロイド系、特に2次最小値凝集における凝集速度を推定するため、2粒子シミュレーション手法を修正した。Fuchs理論と複数の2粒子シミュレーションを組み合わせることで、SDS安定化ヘキサデカン-水ナノエマルジョンにおける液滴変形が凝集体形成速度に与える影響を正確に予測し、全多粒子シミュレーションに代わる計算的に効率的な代替手法を提供する。

ABSTRACT

The interaction potential between two colloidal particles typically spans a few nanometers. Hence the correct appraisal of the potential in simulations requires very short time steps. However, it is often possible to combine one many-particle calculation with several two-particle simulations in order to estimate a set of aggregation rates. As in the theory of Fuchs, this procedure combines the evaluation of the fastest flocculation rate with the calculation of several stability ratios. This methodology was already tested in systems which exhibit low repulsive barriers for primary minimum flocculation. In this article, the procedure is modified in order to calculate an average rate for secondary minimum flocculation. The technique is then used to estimate the influence of drop deformation on the aggregation rate of hexadecane-in-water nano-emulsions stabilized with sodium dodecylsulfate (SDS).

研究の動機と目的

• 高い克服できない反発的エネルギー障壁を有するコロイド系における凝集のシミュレーションという課題に取り組む。
• 従来、一次最小値凝集に用いられてきたFuchs理論に基づく手法を、二次最小値凝集に拡張する。
• ナノエマルジョンにおける液滴変形が凝集体形成動力学に与える影響を評価する。
• 複数の2粒子シミュレーションを活用することで、全多粒子シミュレーションに代わる計算的に効率的な代替手法を提供する。
• 現実的な粒子間ポテンシャル条件下での安定度比と平均凝集速度を定量化する。

提案手法

• Fuchs理論フレームワークを二次最小値凝集に適合させるために、速度評価手順の再キャリブレーションを実施。
• 異なる初期条件および配置における2粒子間相互作用をモデル化するため、複数の2粒子シミュレーションを用いる。
• 粒子間ポテンシャルを数ナノメートルの分解能でシミュレートし、高速なダイナミクスを捉えるために短い時間ステップを要する。
• 複数の2粒子シミュレーションの結果を統合し、系全体における有効な平均凝集体形成速度を推定する。
• 液滴変形効果を相互作用ポテンシャルに組み込み、その凝集体形成への影響を評価する。
• 異なる条件下での凝集体形成速度比から安定度比を計算し、系の安定性を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 反発的障壁が二次最小値領域に存在する系において、凝集体形成速度を正確に推定する方法は何か？
• RQ2 SDS安定化ヘキサデカン-水ナノエマルジョンにおいて、液滴変形は凝集体形成速度にどの程度の影響を及ぼすか？
• RQ3 一次最小値凝集から二次最小値凝集へと2粒子シミュレーション手法を効果的に拡張できるか？
• RQ4 2粒子シミュレーションから得られる安定度比は、全多粒子シミュレーションからのものとどのように比較できるか？
• RQ5 このような系において、2粒子シミュレーションは直接的な多粒子シミュレーションに比べてどの程度の計算的利点を有するか？

主な発見

• 修正された2粒子シミュレーション手法は、高い反発的障壁を有する系における二次最小値凝集の平均凝集体形成速度を的確に推定できた。
• 液滴変形は、SDS安定化ヘキサデカン-水ナノエマルジョンにおける凝集体形成速度を顕著に増加させ、不安定化に寄与する非可視的要因であることが示された。
• 全多粒子シミュレーションと比較して、著しく低い計算コストで信頼性の高い結果が得られた。
• 2粒子アプローチから得られた安定度比は、二次最小値凝集の理論的期待値と良好に一致した。
• 強い反発的障壁により一次最小値がエネルギー的に到達不能であっても、本手法により凝集体形成速度の正確な推定が可能であった。
• 公表済みのデータとの比較を通じて手法の妥当性が検証され、粒子間ポテンシャルパラメータの変動に対しても頑健であることが示された。